| 无氧条件下钯催化剂上氢气还原氧化氮的微观反应动力学研 |
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| 引用本文： | 杨剑斌,付桂芝,王树东,吴迪镛. 无氧条件下钯催化剂上氢气还原氧化氮的微观反应动力学研[J]. 催化学报, 2005, 26(11): 941-945 |
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| 作者姓名： | 杨剑斌 付桂芝 王树东 吴迪镛 |
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| 作者单位： | 中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023 |
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| 摘 要： | 通过单位键指标-二次指数势方法(UBI-QEP)进行能学数据计算以及随机模拟,并结合实验结果,研究了无氧条件下反应温度对Pd基催化剂上H2还原NO的反应产物分布的影响. 结果表明, NO以(NO)*2(*表示活性位, (NO)*2表示吸附的(NO)2分子)的形式吸附在Pd催化剂表面参与反应. 还原产物N2O来自两条途径,分别是(NO)*2的分解和相邻NO*分子的结合; N2来自N2O*的分解; NH3则由(NO)*2与H*反应形成中间产物HNO*, 继而逐步加氢产生. 随着反应温度的升高,Pd催化剂表面H*的覆盖度随之下降, H2还原NO反应的控制步骤相应改变,产物的选择性也随之变化. 在70～310 ℃的反应温度区间,模拟数据和实验结果非常吻合,低温下主要进行(NO)*2分解产生N2O*的反应,还原产物以N2O为主; 高温下主要进行(NO)*2加氢产生HNO*的反应,还原产物以NH3为主; 受此影响, N2的选择性先增加后减少,峰值小于50%. 据此提出了反应机理的网络模型图.
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| 关 键 词： | 氧化氮 氢气 钯 微观反应动力学 随机模拟 |
| 文章编号： | 0253-9837（2005）11-0941-05 |
| 收稿时间： | 2005-02-08 |
| 修稿时间： | 2005-02-08 |
Microkinetic Analysis for the Reduction of Nitric Oxide over Palladium in the Absence of Oxygen |
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| YANG Jianbin,FU Guizhi,WANG Shudong,WU Diyong. Microkinetic Analysis for the Reduction of Nitric Oxide over Palladium in the Absence of Oxygen[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2005, 26(11): 941-945 |
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| Authors: | YANG Jianbin FU Guizhi WANG Shudong WU Diyong |
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| Affiliation: | Dalian Institute of Chemical Physics, The Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | nitric oxide hydrogen palladium microkinetics stochastic simulation |
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