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模拟核素固化体Gd2Zr2-xCexO7(0≤ x≤ 2.0)的物相及化学稳定性研究
作者姓名:卢喜瑞  董发勤  胡淞  王晓丽  吴彦霖
作者单位:1. 四川大学原子核科学技术研究所,成都610064/西南科技大学核废物与环境安全国防重点学科实验室,绵阳621010
2. 西南科技大学核废物与环境安全国防重点学科实验室,绵阳,621010
3. 中国工程物理研究院核物理与化学研究所,绵阳,621900
4. 日本国立综合研究大学院大学,三浦郡240—0193
基金项目:国家高技术研究发展计划(863)计划重点项目(批准号: 2009AA050703), 国家自然科学基金青年科学基金(批准号: 21007052), 四川大学辐射物理及技术教育部重点实验室基金(批准号: 2011-03), 西南科技大学核废物与环境安全国防重点学科实验室基金(批准号: 11zxnk09)和西南科技大学青年基金(批准号: 11zx3108)资助的课题.
摘    要:为研究钆锆烧绿石固化Pu(Ⅳ)的相变化情况及化学稳定性, 以Gd2O3, ZrO2为原料, Ce(Ⅳ)作为Pu(Ⅳ)的模拟替代物质, 采用冷压热烧结的方法制备出Gd2Zr2-xCexO7(0≤ x≤ 2.0)系列样品. 分别在40 °C和70 °C的合成海水中, 对固化体的长期浸出性能进行研究. 借助粉末X射线衍射仪对所制备样品的物相信息进行收集, 利用等离子体质谱仪对固化体的浸出浓度数据进行分析. 研究结果表明: 当x ≤0.08时, 固化体保持为烧绿石相; 当x>0.08时, 固化体转变为具有缺陷的萤石型结构相. 固化体中Gd3+, Zr4+和Ce4+在合成海水中, 随着浸泡时间的延长浸出浓度逐渐上升, 70 °C下的浸出浓度高于40 °C下的浸出浓度. 在42 d时, 固化体中Gd3+的最大浸出浓度在0.032 μg·ml-1以下, Zr4+的最大浸出浓度在0.003 μg·ml-1以下; Ce4+的最大浸出浓度在0.032 μg·ml-1以下.

关 键 词:烧绿石  固化体  物相  化学稳定性
收稿时间:2011-12-06
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