| 摘 要： | 受环境污染和能源短缺的双重压迫,光催化CO_2还原技术引起了人们的广泛关注。低成本光催化材料的开发对于实现有效的太阳能-燃料转换至关重要。TiO_2作为光催化剂在光催化CO_2还原中被广泛采用。然而,较宽的禁带宽度和光生载流子的复合限制了它的进一步应用。在这项工作中,我们使用棒状PCN-222(Cu)/TiO_2复合材料作为光催化剂,使用简单的水热法报告了二氧化碳的光化学还原。经过对PCN-222(Cu)/TiO_2进行一系列X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),紫外-可见漫反射光谱(DRS),傅里叶变换红外光谱(FT-IR),光电化学(PEC)和光致发光光谱(PL)等表征结果证明成功制备了该复合材料。SEM证实,TiO_2颗粒均匀分布在棒状PCN-222(Cu)/TiO_2的表面上。XRD结果表明,成功制备了具有良好晶体结构的PCN-222(Cu)和PCN-222(Cu)/TiO_2复合光催化剂。DRS显示制备的PCN-222(Cu)/TiO_2复合材料在可见光区域出现金属卟啉的特征吸收峰。PL和瞬态光电流响应和电化学阻抗谱(EIS)进一步证实了棒状PCN-222(Cu)/TiO_2具有更好的电子-空穴对分离效率。通过控制PCN-222(Cu)和TiO_2的质量比,经CO_2还原性能测试表明,10%PCN-222(Cu)/TiO_2复合材料具有最佳的催化活性。在氙灯照射下,棒状PCN-222(Cu)/TiO_2表现出比TiO_2纳米颗粒更好的光催化CO_2活性,这归因于电荷传输和较好的电子-空穴分离能力。10%PCN-222(Cu)/TiO_2复合材料的催化效率最高,产率分别为13.24μmol·g~(-1)·h~(-1) CO和1.73μmol·g~(-1)·h~(-1)CH_4。此外,经过三个循环的测试,PCN-222(Cu)/TiO_2光催化剂的催化活性基本保持不变,在连续8小时光照下,催化剂的还原产率持续增加,表明PCN-222(Cu)/TiO_2复合材料具有好的稳定性。禁带宽度和Mote-Schottky (M-S)曲线结果表明,PCN-222(Cu)的LUMO位比TiO_2的导带(CB)更负,因此提出了PCN-222(Cu)/TiO_2复合材料可能的光催化反应机理。该研究为金属有机骨架和氧化物半导体复合材料光催化体系提供了新的策略。
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