Silicalite-1分子筛氢键诱导晶化机制的固体核磁共振研究(英文) |
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作者姓名: | 刘小龙 王强 王超 徐君 邓风 |
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作者单位: | 1. 中国科学院精密测量科学与技术创新研究院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉磁共振中心;2. 中山大学材料学院 |
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基金项目: | supported by the National Natural Science Foundation of China(21473246,21622311,21573278,21673282);;Hubei Provincial Natural Science Foundation,China(2017CFA032)~~; |
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摘 要: | 对分子筛晶化机理的理解对于定向合成具有理想结构与性质的分子筛具有重要意义,然而这仍然是目前材料研究领域中的一个重要挑战。在此工作当中,我们利用一维及二维固体核磁共振结合多种表征技术研究了Silicalite-1 (MFI结构)分子筛晶化过程,通过二维1H双量子(DQ)-单量子(SQ) MAS NMR以及一维2H MAS NMR实验发现[415262]笼中与层间两种SiO-··H―OSi氢键结构,其中层间氢键在分子筛的晶化过程中逐步转变为笼中氢键。这两种氢键分别具有不同作用:笼中氢键对四丙基氢氧化铵导向剂(TPA+)起到空间电荷平衡的作用,在长程有序结构还没有形成时期,这种静电相互作用是晶化过程中有机-无机复合物转变为MFI结构的关键因素;层间的SiO-···H―OSi氢键起到了"连接器"的作用,能够将合成体系中的硅物种不断的聚集在一起从而产生分子筛的骨架。此外,2H MAS NMR实验表明,...
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关 键 词: | 分子筛 晶化机理 固体核磁共振 结构导向剂 氢键 |
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