氧官能团MXenes用于电催化合成氨的理论筛选(英文) |
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引用本文: | 高怡静,张世杰,孙翔,赵伟,卓涵,庄桂林,王式彬,姚子豪,邓声威,钟兴,魏中哲,王建国.氧官能团MXenes用于电催化合成氨的理论筛选(英文)[J].催化学报,2022(7):1860-1869. |
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作者姓名: | 高怡静 张世杰 孙翔 赵伟 卓涵 庄桂林 王式彬 姚子豪 邓声威 钟兴 魏中哲 王建国 |
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作者单位: | 1. 浙江师范大学含氟新材料研究所,浙江省含氟专用品绿色合成与应用工程实验室;2. 浙江工业大学化工学院,工业催化研究所绿色化学合成国家重点实验室培育基地;3. 浙江师范大学物理化学研究所,先进催化材料教育部重点实验室 |
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基金项目: | supported by the National Natural Science Foundation of China (21878272, 21625604);;Natural Science Foundation of Shandong Province (ZR2020ZD35)~~; |
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摘 要: | 电催化合成氨技术以绿色可再生的电能为驱动力,通过在室温条件下改变外加电压来克服速控步能垒,被认为是一种取代哈伯工艺的潜在选择.然而,该技术存在法拉第效率较低、氨气产率不高等问题.因此,设计高效的电合成氨催化剂是目前亟待解决的关键问题.氧官能团的二维过渡金属碳化物和氮化物(MXenes)由于具有独特的几何结构、高导电性和表面易调变等特点,在全水解、碳转化、氧还原或固氮等电催化过程中应用十分广泛.其中,表面氧官能团不饱和覆盖的MXenes材料的电催化合成氨性能较好,这是因为适量的氧空位能够调节活性中心的电荷分布,从而优化关键中间体的结合强度;同时,氧空位的存在为反应提供了足够的活性位点.然而,氧官能团MXenes家族庞大,种类众多,如何从中筛选出合适的合成氨电催化剂尚且缺乏理论指导.本文设计了一系列氧官能团的二维过渡金属碳化物和氮化物(MXenes)作为合成氨电催化剂,并通过密度泛函理论从稳定性、选择性和活性角度出发提出了一套较完善的筛选流程.以纯MXenes表面覆盖17/18氧官能团所需的极限电位来判断氧官能团MXenes的稳定性.通过对催化剂上氮气分子和氢原子的吸附行为进行比较来证明其...
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关 键 词: | 电催化合成氨 氧官能团MXenes 密度泛函理论 套索算法 吉布斯自由能 |
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