甲烷无氧芳构化制芳烃双功能催化剂的研究 |
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作者姓名: | 吕元 林励吾 徐竹生 田志坚 张涛 王毅 包信和 陈恒荣 盛世善 杨维慎 |
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作者单位: | 1. 中国科学院大连化学物理研究所天然气化工与应用催化实验室 2. 催化基础国家重点实验室,大连,116023 |
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基金项目: | 国家自然科学基金!29573137,国家“九五”攀登计划资助 |
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摘 要: | 以 Mo/HZSM-5作为甲烷无氧芳构化的金属一酸双功能催化剂,研究了 HZSM-5 分子筛表面的硅酯修饰对Mo物种的分散状态、配位结构及催化剂的催化性能的影响, 并通过水汽处理调变分子筛的酸性,考察了催化剂的积炭行为同酸强度分布的关系. 并发现分子筛表面的中性端式硅羟基或酸性桥式铝羟基与Mo物种结合对Mo物种的分 散状态和配位结构有不同影响.XPS和H_2-TPD结果表明,浸渍Mo组分之前对分子筛 表面进行硅酯修饰以覆盖其外表面的部分铝羟基可以显著提高Mo物种的分散度,说明 硅羟基对Mo物种的分散有利,而与铝羟基结合则不利于Mo物种的分散.ESR结果表 明,催化剂表面大部分Mo物种与分子筛的铝物种之间无直接相互作用,这部分Mo物 种以六配位为主,容易被还原为碳化钼活性相;与分子筛的铝物种之间存在强相互作 用的那部分 Mo物种则以四配位和五配位为主,不易被还原为碳化钼活性相,对反应不 利,硅酯修饰使六配位的Mo物种增多,减少了四配位Mo物种的生成,使催化剂的活 性有所提高,但对积炭行为影响很小.反应过程中积炭主要在分子筛的酸中心上生成. NH3-TPD与 TPO结果表明,在MO/HZSM-5的酸中心上主要生成两类不同H/C比
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关 键 词: | 甲烷 芳构化Mo/HZSM-5 积炭 分散度 |
修稿时间: | 2000-01-14 |
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