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钒氮共掺杂多孔碳催化剂上苄胺氧化偶联合成亚胺
引用本文:吴晓雪,齐妍妍,王盈懿,王丽,涂高美,傅仰河,陈德利,朱伟东,张富民.钒氮共掺杂多孔碳催化剂上苄胺氧化偶联合成亚胺[J].无机化学学报,2022,38(6):1049-1058.
作者姓名:吴晓雪  齐妍妍  王盈懿  王丽  涂高美  傅仰河  陈德利  朱伟东  张富民
作者单位:先进催化材料教育部重点实验室, 浙江师范大学物理化学研究所, 金华 321004
基金项目:国家自然科学基金(No.21576243)资助
摘    要:本工作以生物质壳聚糖作为牺牲模板,乙酰丙酮钒为金属钒源,ZnCl2为造孔剂,采用高温热解结合酸洗的策略制备出一种钒氮共掺杂多孔碳(V-N-C)催化剂。表征结果表明,V-N-C催化剂的比表面积高达1 470 m2·g-1,孔容为1.06 cm3·g-1,质量分数为0.19%的钒物种可能以单原子VNx形式高度分散在载体上。在苄胺氧化偶联合成亚胺的反应中,V-N-C表现出高催化性能,底物苄胺的转化率和产物亚胺的选择性均为99%,性能明显优于均相VO(acac)2和多相V2O5催化剂。此外V-N-C催化剂连续重复使用9次也未出现任何活性衰减的问题,且对一系列含有不同官能团的底物也具有优良的普适性。机理研究表明,苄胺和氧气首先分别在催化剂VNx和缺陷位点活化成苄基亚胺和H2O2中间体,然后苄基亚胺与苄胺缩合脱NH3生成目标产物亚胺。

关 键 词:选择性催化氧化  多相催化  钒氮共掺杂多孔碳  氧化偶联
收稿时间:2022/1/12 0:00:00
修稿时间:2022/4/14 0:00:00

Synthesis of Amines by Oxidative Coupling of Benzylamine over a Vanadium-Nitrogen Co-doped Porous Carbon Catalyst
WU Xiao-Xue,QI Yan-Yan,WANG Ying-Yi,WANG Li,TU Gao-Mei,FU Yang-He,CHEN De-Li,ZHU Wei-Dong,ZHANG Fu-Min.Synthesis of Amines by Oxidative Coupling of Benzylamine over a Vanadium-Nitrogen Co-doped Porous Carbon Catalyst[J].Chinese Journal of Inorganic Chemistry,2022,38(6):1049-1058.
Authors:WU Xiao-Xue  QI Yan-Yan  WANG Ying-Yi  WANG Li  TU Gao-Mei  FU Yang-He  CHEN De-Li  ZHU Wei-Dong  ZHANG Fu-Min
Institution:Key Laboratory of the Ministry of Education for Advanced Catalysis Materials, Institute of Physical Chemistry, Zhejiang Normal University, Jinhua, Zhejiang 321004, China
Abstract:
Keywords:selective catalytic oxidation  heterogeneous catalysis  vanadium-nitrogen co-doped porous carbon  oxidative coupling
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