CO为还原剂同时还原SO2和NO的SnO2-TiO2固溶体催化剂Ⅲ.催化剂的活性位和反应机理 |
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作者姓名: | 刘赵穹 马骏 杨锡尧 |
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作者单位: | 北京大学化学与分子工程学院,北京,100871;北京大学化学与分子工程学院,北京,100871;北京大学化学与分子工程学院,北京,100871 |
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基金项目: | 国家重点基础研究发展计划(973计划),国家自然科学基金,G19990222,20077002,, |
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摘 要: | 采用显微红外光谱、漫反射红外光谱、瞬变应答反应以及催化剂活性测试等实验手段,对SnO2-TiO2催化剂上SO2+CO,NO+CO和SO2+NO+CO (SRSN)反应的机理及活性位进行了综合研究. 结果表明, SO2+CO和NO+CO反应按典型的Redox机理进行,催化剂的表面晶格氧[O]和氧阴离子空穴[□]([O]-[□])是Redox反应的活性位. 对于SO2+CO反应,其[O]-[□]位于SnO2-TiO2催化剂中邻近Sn离子和邻近Ti离子的位置,邻近Ti离子的[O]-[□]的活性比邻近Sn离子的[O]-[□]的活性高. NO+CO反应主要在邻近Sn离子的[O]-[□]中心上进行. 对于SRSN反应,其中的SO2+CO反应的机理及催化剂的活性位与单纯的SO2+CO反应相同,而其中的NO+CO反应按两种机理进行: 一种和单纯的NO+CO反应相同,即按一般的Redox机理进行,其活性位为邻近Sn离子的[O]-[□]中心; 另一种按SO2促Redox反应机理进行,其活性位为表面活性硫物种[SO]*.
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关 键 词: | 二氧化锡 二氧化钛 固溶体 一氧化碳 还原 二氧化硫 一氧化氮 反应机理 活性位 |
文章编号: | 0253-9837(2004)08-0624-09 |
收稿时间: | 2004-08-25 |
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