具有可控载流子动力学的烯烃连接的共价有机框架用于高效太阳能光催化制氢(英文) |
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作者姓名: | 解志鹏 杨修贝 张沛 柯夏婷 袁昕 翟黎鹏 王文滨 秦娜 崔乘幸 屈凌波 陈雄 |
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作者单位: | 1. 福州大学化学学院,能源与环境光催化国家重点实验室,有机合成与功能福建省高校重点实验室;2. 中原工学院先进材料研究中心,河南省功能盐材料重点实验室;3. 河南科技学院化学化工学院;4. 郑州大学化学学院和绿色催化中心 |
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基金项目: | supported by the National Natural Science Foundation of China (21972021, 52103277);;the Key Projects of Science and Technology of Henan Province (212102210208, 202102210054, 212102210442); |
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摘 要: | 太阳能光催化水直接制氢被认为是未来解决全球能源危机和环境污染问题的有效途径之一.COFs是一类新兴的有机结晶多孔聚合物光催化剂,具有巨大的发展空间.当前研究最多的是亚胺键连接的COFs光催化剂,其骨架的π-共轭程度相对较低,且亚胺键上的氮容易受到质子攻击,会影响光化学过程和光催化性能.烯烃(C=C键)连接的COFs是全π-共轭的,具有促进的载流子迁移率和超高的化学稳定性,是极具潜力的光催化反应平台.然而,由于C=C键的不可逆特性,成功构筑具有高结晶度和孔隙率的烯烃连接的COFs仍极具挑战.构建D-A结构被认为是提升其光催化活性的有效策略之一,但目前具有D-A结构的烯烃连接的COFs光催化研究较少.本文提出了一种简单的分子工程策略来调控烯烃连接COFs的D-A相互作用以实现高效的光催化产氢.将2,4,6-三甲基1,3,5-三嗪(TM)分别与对苯二甲醛(TA)、 2,5-二甲基对苯二甲醛(MA)和3,3’-二甲基-4,4’-二醛基联苯(DMA)通过Knoevenagel聚合反应制备三种D-A型烯烃连接的COFs,即TM-TA-COF, TM-MA-COF和TM-DMA-COF,系统考察了引...
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关 键 词: | 共价有机框架 光催化产氢 烯烃连接 多孔材料 给体受体 |
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