| 原子分散Ru-P-Ru催化剂的制备及其在多类加氢中的高效应用（英文） |
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| 作者姓名： | 聂超 龙向东 刘琪 王嘉 展飞 赵泽伦 李炯 席永杰 李福伟 |
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| 作者单位： | 1. 中国科学院兰州化学物理研究所,羰基合成与选择氧化国家重点实验室;2. 中国科学院大学;3. 中国科学院上海高等研究院,上海同步辐射装置 |
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| 摘 要： | 单原子催化剂以最大化的金属原子利用率和较好的选择性,成为近年来催化研究领域的热点,但在选择性加氢应用中常常由于缺电子的金属中心对底物/氢气的活化能力较弱导致其催化活性较低.因此,如何保持最大原子利用率和高选择性的同时,进一步提高活性对于升级单原子催化剂具有重要意义.本文通过浸渍-再分散策略,制备出原子分散的Ru-P-Ru催化剂.球差扫描透射电镜、X射线吸收精细结构谱等表征和理论计算结果表明,其金属活性位点为P桥连的Ru-P-Ru结构.制备了不同还原温度的对照催化剂,结合X射线光电子能谱(XPS)和原位程序升温还原联用质谱(H2-TPR-MS)对催化剂的形成过程进行了详细研究.XPS结果表明,随着还原温度的升高, P掺杂介孔碳表面的高氧化态P物种被还原为具有强配位能力的C-P物种,为金属的再分散提供了合适的配位环境,同时, H2-TPR-MS检测到载体表面部分P物种被还原为具有强Lewis碱性的PH3, PH3与金属原子通过强Lewis酸碱相互作用可促进金属的再分散形成Ru-P-Ru结构.在邻苯二甲酸...
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| 关 键 词： | 多相催化 P掺杂介孔碳 单原子催化剂 Ru-P-Ru结构催化剂 选择性加氢 |
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