| Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的核磁共振研究 |
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| 引用本文： | 吴廷华,严前古,张奇能,牛振江,晁自胜,叶剑良,万惠霖. Rh/SiO2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的核磁共振研究[J]. 催化学报, 2004, 25(11): 909-914 |
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| 作者姓名： | 吴廷华 严前古 张奇能 牛振江 晁自胜 叶剑良 万惠霖 |
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| 作者单位： | 浙江师范大学物理化学研究所,浙江省固体表面反应化学重点实验室,浙江金华,321004;厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,福建厦门,361005;浙江师范大学物理化学研究所,浙江省固体表面反应化学重点实验室,浙江金华,321004;厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,福建厦门,361005 |
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| 基金项目： | 国家重点基础研究发展计划(973计划)，G1999022408， |
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| 摘 要： | 利用1H MAS NMR技术,在甲烷部分氧化(POM)制合成气反应条件下研究了Rh/SiO2催化剂上氢与金属的相互作用及反应机理. 结果发现,氢气在Rh/SiO2上解离吸附后可能有四种存在形式: 化学位移为δ=-100～-120的可逆(αM)和不可逆(αI)吸附氢物种,δ=0～-100的“氢云”或“氢雾”形式的氢物种和δ=3.0的溢流氢物种. 溢流氢物种是由可逆吸附的氢物种和“氢云”或“氢雾”状态的氢物种溢流到SiO2上并弱吸附在桥式氧(Si-O-Si)附近而形成的. 溢流氢物种活化晶格氧,形成一种POM反应的活性氧物种OH-. 活性氧物种OH-反溢流到Rh上,并与CH4解离吸附在Rh上的CHx物种反应生成含氧中间物种CHxO. CHxO物种的化学位移为5～7. O2参与CHxO物种的进一步氧化,或补充溢流氢夺取桥式氧后形成的缺陷位上的晶格氧,在高温(973 K)反应条件下,O2可能优先补充缺陷位上的晶格氧,使CHx的氧化按表面反应机理进行.
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| 关 键 词： | 甲烷 部分氧化 合成气 铑 负载型催化剂 核磁共振 |
| 文章编号： | 0253-9837(2004)11-0909-06 |
| 收稿时间： | 2004-11-25 |
1H MAS NMR Study of Partial Oxidation of Methane to Syngas over Rh/SiO2 Catalyst |
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| WU Tinghua ,YAN Qiangu ,ZHANG Qineng ,NIU Zhenjiang ,CHAO Zisheng ,YE Jianliang ,WAN Huilin . 1H MAS NMR Study of Partial Oxidation of Methane to Syngas over Rh/SiO2 Catalyst[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2004, 25(11): 909-914 |
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| Authors: | WU Tinghua YAN Qiangu ZHANG Qineng NIU Zhenjiang CHAO Zisheng YE Jianliang WAN Huilin |
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| Affiliation: | WU Tinghua 1*,YAN Qiangu 2,ZHANG Qineng 1,NIU Zhenjiang 1,CHAO Zisheng 2,YE Jianliang 2,WAN Huilin 1,2* |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | methane partial oxidation syngas rhodium supported catalyst 1H MAS NMR |
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