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有机-无机杂化L-Rh/SiO2氢甲酰化催化剂的研究Ⅱ.L-Rh/SiO2的催化性能及表征
作者姓名:朱何俊  丁云杰  严丽  何代平  王涛  陈维苗  吕元  林励吾
作者单位:中国科学院大连化学物理研究所天然气与应用催化实验室,辽宁大连,116023;中国科学院大连化学物理研究所天然气与应用催化实验室,辽宁大连,116023;中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023
基金项目:国家自然科学基金,国家重点基础研究发展计划(973计划),20073046,2003CB615803,,
摘    要: 以具有不同电子结构的有机膦直接修饰Rh/SiO2制备了有机-无机杂化L-Rh/SiO2催化剂,并考察了催化剂对1-己烯氢甲酰化反应的催化性能. 结果表明, P(OPh)3-Rh/SiO2催化剂上1-己烯氢甲酰化反应的TOF可高达4111 h-1,而PCy3-Rh/SiO2催化剂上生成醛的选择性为100%. 不同催化剂活性的顺序为P(OPh)3-Rh/SiO2>PPh3-Rh/SiO2>PCy3-Rh/SiO2,其选择性的顺序则与之相反. TG表征结果表明,有机膦与Rh之间相互作用强度的顺序为PCy3-Rh/SiO2>PPh3-Rh/SiO2>P(OPh)3-Rh/SiO2. 因此,有机膦给电子的能力越强,则与Rh之间相互作用的能力越强,催化剂体系越稳定,1-己烯氢甲酰化反应的活性越低,而庚醛的选择性越高.

关 键 词:己烯  氢甲酰化    负载型催化剂  有机膦  有机-无机杂化
文章编号:0253-9837(2004)08-0659-05
收稿时间:2004-08-25
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