电解水金属单原子催化剂的研究进展

氢能因其能量密度高、清洁无污染等特点,作为替代化石燃料的能源载体得到了广泛的研究.如何清洁高效地制备氢气受到了大量研究者的关注.当前,以化石能源的热反应所得副产氢气是主要来源.然而,采用该类方法不仅不能摆脱化石能源的使用以及温室气体的排放,还会造成生产氢气的纯度不高,碳氧化物杂质浓度过高的问题,严重影响氢气的后续使用.采用可再生能源(太阳能、风能等)所产富余电,进行电解水制氢,产生的氢气不含碳氧化合物杂质,纯度很高,可以真正实现碳的零排放,被认为是未来氢气来源的重要方式.目前,电解水制氢在制氢市场的所占份额较小,而造成这样局面的主要因素是该过程中的高能耗问题.为了降低能耗,开发高效催化剂加速两个电极上的电解反应的动力学尤为重要.近年,金属单原子催化剂(SACs)因其独特的结构,在很多研究中被用作电解水催化剂,进而开发出大量高性能的金属单原子电解水催化剂.本文综述了近年SACs在电解水催化方面的应用.首先,针对电解水反应本身,总结了阴阳极两侧的电极反应机制以及影响电极催化性能的关键吸附中间物种;然后,根据载体的不同,即合金、碳以及其它化合物将SACs分为三类,总结了相关电解水催化研究现状,并且针对不同类型SACs目前的发展情况,提出了它们各自存在的问题.其次,进一步总结了影响SACs电解水催化活性的因素,提出了四种决定SACs催化性能的影响因子,分别为金属原子的固有元素性质、配位环境、几何结构和负载量;同时讨论了这四类影响因素对SACs催化活性的影响机制,总结了调控各类影响因素的方法,为SACs的设计提出了一些建议.最后,展望了SACs在电解水催化中的应用,探讨了SACs在催化剂设计及催化机制研究方面的问题,提出了SACs在电解水催化中的未来发展方向.

Recent developments in the use of single-atom catalysts for water splitting

Electrochemical water splitting is regarded as the most promising approach to produce hydrogen. However, the sluggish electrochemical reactions occurring at the anode and cathode, namely, the oxygen evolution reaction (OER) and the hydrogen evolution reaction (HER), respectively, consume a tremendous amount of energy, seriously hampering its wide application. Recently, single-atom catalysts (SACs) have been proposed to effectively enhance the kinetics of these two reactions. In this minireview, we focus on the recent progress in SACs for OER and HER applications. Three clas-ses of SACs have been reviewed, i.e., alloy-based SACs, carbon-based SACs and SACs supported on other compounds. Different factors affecting the activities of SACs are also highlighted, including the inherent element property, the coordination environment, the geometric structure and the loading amount of metal atoms. Finally, we summarize the current problems and directions for future de-velopment in SACs.