| Cu(Ⅰ)/SO42-/ZnO和Cu(Ⅰ)/S2O82-/ZnO催化剂的制备与表征 |
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| 引用本文： | 李忠,黄海彬,谢克昌.Cu(Ⅰ)/SO42-/ZnO和Cu(Ⅰ)/S2O82-/ZnO催化剂的制备与表征[J].高等学校化学学报,2008,29(8):1609-1615. |
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| 作者姓名： | 李忠 黄海彬 谢克昌 |
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| 作者单位： | 太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室 |
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| 摘 要： | 采用浸渍法对无定形ZnO分别用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液处理, 制备了SO42-/ZnO和S2O82-/ZnO固体酸. 通过固体离子交换法制备了Cu(Ⅰ)/SO42-/ZnO和Cu(Ⅰ)/S2O82-/ZnO两种催化剂, 并采用XRD, FTIR, TPD和TPR等进行了表征. 研究结果表明, 用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液分别浸渍处理无定形ZnO, 经过500-600 ℃高温焙烧后得到的SO42-/ZnO和S2O82-/ZnO固体酸表面形成了Zn3O(SO4)2物种; py-FTIR结果表明, 两者均具有B酸中心和L酸中心, 进一步的NH3-TPD研究结果证明, 制备的固体酸NH3脱附峰均出现在543 ℃附近, 属于高强度固体酸. 结构分析认为, 由于SO42-强烈的电子诱导作用, SO42-和ZnO形成的桥式配位物种产生了B酸中心和L酸中心, 而其螯合配位形成的物种没有酸性. SO42-/ZnO和S2O82-/ZnO固体酸与CuCl进行离子交换所制备的Cu(Ⅰ)/SO42-/ZnO和Cu(Ⅰ)/S2O82-/ZnO催化剂的Cu(Ⅰ)易于还原, 对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)表现出较高的活性和选择性, DMC选择性为98.3%, 时空收率可达到1.9 g(g·h).
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| 关 键 词： | 固体酸 多相催化 铜催化剂 氧化锌 固体离子交换 |
| 收稿时间： | 2008-02-01 |
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