| 特定位点沉积富电子钯实现醇氧化中超高碳氢键活化（英文） |
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| 作者姓名： | 颜洋 叶彬 陈明树 鲁林方 俞剑 周宇恒 王勇 刘娟娟 肖丽萍 邹世辉 范杰 |
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| 作者单位： | 1. 浙江大学化学系;2. 厦门大学化学与化学工程学院;3. 浙江大学材料科学与工程学院;4. 杭州电子大学材料与环境工程学院 |
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| 基金项目： | supported by the National Natural Science Foundation of China (91545113,91845203,91645103,21802122,21703050)； |
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| 摘 要： | C–H键活化是石油化工、制药及精细化学品工业中的一个关键步骤,负载型Pd基催化剂因其优异的催化活性而在该反应中得到广泛应用.在过去的研究中,人们发现引入第二金属组分能够改变Pd的配位结构和电子结构,进而影响其C–H键活化的催化性能.但是由于缺乏对Pd空间位置、电子结构和催化活性之间关系的深入理解,通过精确控制Pd电子结构来优化其催化活性这一设想仍难以实现.主要的挑战在于:(1)在特定的位点上沉积Pd;(2)连续调控Pd的表面电子结构;(3)精确表征低含量Pd样品中Pd的位置和电子结构.本文采用分步光沉积方法合成了Au Pdx/TiO2催化剂.该方法首先利用光生电子的还原作用将Au Cl4-还原成Au纳米颗粒沉积在载体TiO2上.由于Au具有高功函,光生电子会富集在Au上,因此在随后的Pd沉积过程中,Pd会优先沉积在Au表面形成Au@Pd核壳结构.Au表面不同位置具有不同的电荷,因此通过调控Au/Pd比例可以实现在不同的Au表面位点上沉积Pd.借助高灵敏度低能离子散射(HS-LEIS)技术,我们精确表征了表面层的Au/Pd原子比例,并与理论模型...
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| 关 键 词： | AuPd/TiO2 苯甲醇 选择性氧化 碳氢键活化 电子结构 |
| 本文献已被 CNKI 等数据库收录！ |
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