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铜钼组分对γ-Al2O3负载镍催化剂脂肪酸甲酯加氢脱氧性能的影响
作者姓名:铜钼组分对&gamma  -AlO负载镍催化剂脂肪酸甲酯加氢脱氧性能的影响
作者单位:1. College of Chemistry and Chemical Engineering, Henan Province Engineering Research Center of Resource & Energy Recovery from Waste, Henan University, Kaifeng 475004, China;2. Department of Automotive, City University of Zhengzhou, Zhengzhou 450000, China
基金项目:The project was supported by National Science and Technology Supporting Program (2013BAB11B02) and Science and Technology Development Project of Henan Province (152102210258).
摘    要:制备一系列包含或不包含铜、钼组分的Ni/γ-Al2O3催化剂,并对其进行表征和性能测试。考察了铜、钼负载量,浸渍顺序(包括连续浸渍和共浸渍),反应条件对脂肪酸甲酯加氢脱氧反应性能的影响。根据TG数据,使用过的20Ni-6Cu/γ-Al2O3催化剂其热失重小于20Ni/γ-Al2O3催化剂,这表明,铜的引入能够有效抑制反应过程中催化剂表面的积炭行为。对于20Ni-6Cu/γ-Al2O3和20Ni-6Cu-nMo/γ-Al2O3(n=2、5、8和12)催化剂,NH3-TPD分析结果显示,钼物相的引入对载体γ-Al2O3的酸性位有着显著影响,当钼负载量达到5%时,可以观察到一个新的酸位对应于中强酸位。铜和钼修饰过的催化剂其催化性能要高于Ni/γ-Al2O3催化剂。从XPS的分析可以看出,催化剂中的铜主要以正二价形式存在,钼主要以正四价和正六价形式存在,而且不同的浸渍顺序会影响催化剂表面活性组分的实际含量。此外,脂肪酸甲酯的转化率和烷烃产品的收率也和所制备出来的催化剂的浸渍顺序有关。在所有的催化剂中,使用连续浸渍(先浸渍镍铜组分、浸渍钼组分)所制备的三金属20Ni-6Cu-5Mo/γ-Al2O3催化剂展现了优异的催化性能。在适宜的反应条件下(350 ℃,2.5 MPa,WSHV=2.0 h-1,H2/oil ratio=1250 mL/mL),脂肪酸甲酯的转化率和烷烃产品的收率分别达到98.4%和94.2%。

关 键 词:加氢脱氧  脂肪酸甲酯  镍基催化剂  &gamma  -Al2O3  
收稿时间:2018-01-18
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