官能团及修饰位点对金属有机骨架化合物(MOFs)CO_2/CH_4分离性能的影响:蒙特卡洛模拟研究（英文）

本文采用巨正则蒙特卡罗(GCMC)模拟,研究金属有机骨架中官能团修饰的种类及位点对垃圾填埋气(CO_2/CH_4)吸附分离性能的影响.选用六种不同有机配体,分别组成六种铜基pcu构型MOFs,并采用三种官能团(-F、-NH_2、-CH_3)对其有机配体上距金属团簇不同距离的位点进行修饰,获得36种MOFs结构,并对它们在低压真空变压吸附(VSA)和高压变压吸附(PSA)的CO_2/CH_4分离性能进行模拟.结果表明,在低压下,未修饰MOFs的CO_2吸附量呈现出随孔径增大而减小的趋势.二种官能团中,-NH2修饰的MOFs因其强库伦相互作用而具有最优的CO_2吸附性能,其次,具有强范德华相互作用的MOF-CH_3,而-F具有吸电子效应,且其作为单原子官能团的弱范德华相互作用使得它的CO_2吸附性能略逊于未修饰MOFs.此外,将官能团修饰于距金属团簇较远的位点(位点b)时,所造成的影响比修饰于近位点(位点a)更明显.