| Au10催化CO氧化反应机理的密度泛函理论研究 |
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| 引用本文： | 倪哲明,刘晓明,姚萍,李远,王巧巧,薛继龙.Au10催化CO氧化反应机理的密度泛函理论研究[J].原子与分子物理学报,2012,29(6). |
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| 作者姓名： | 倪哲明 刘晓明 姚萍 李远 王巧巧 薛继龙 |
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| 基金项目： | 资助项目浙江省自然科学基金(Y406069)资助项目 |
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| 摘 要： | 采用密度泛函理论方法研究了Au10团簇催化CO氧化反应的详细机理. 对CO、O2、O、CO2四种主要吸附物及CO+O2、CO2+O、CO+O和CO+O+O四种共吸附物的吸附行为进行计算, 得到最佳活性吸附位. 模拟反应分别按照Langmuir-Hinshelwood(LH)机理和Eley-Rideal(ER)机理进行, 其中LH机理包括L1、L2两条路径, ER机理包括E1、E2两条路径. 通过对各路径活化能比较得到: 首先CO+O2→CO2+O反应按照LH机理进行的可能性较大, 并且相比较L1、L2两条路径, 由于反应按照L1路径进行时只需克服33.9和56.4 kJ•mol-1的能垒, 所以反应更易按照L1路径进行, 最佳反应路径为O2(gas)+CO(gas)→O2(ads)+CO(gas)→O2(ads)+CO(ads)→OCOO(ads)→O(ads)+ CO2(ads); 然后CO+O→CO2反应分别克服6.9和4.3 kJ•mol-1能垒, 放热352.1 kJ•mol-1, 说明低温下吸附态的O原子很容易与CO反应生成第二个CO2分子.
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| 关 键 词： | 密度泛函理论 金团簇 CO氧化反应 反应机理 |
| 收稿时间： | 5/29/2011 3:43:53 PM |
| 修稿时间： | 6/15/2011 7:59:26 PM |
Theoretical Calculations on CO Oxidation Catalyzed by Au10 Clusters |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | Denstity-functional theory Gold clusters CO oxidation Mechanism |
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