| S4-S0转化期水结合至放氧复合体可能机制的理论研究 |
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| 引用本文： | 郭宇,刘瑜,戚娟娟,李慧,赫兰兰,卢丽男,刘翠,宫利东,赵东霞,杨忠志.S4-S0转化期水结合至放氧复合体可能机制的理论研究[J].化学学报,2017,75(9):914-921. |
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| 作者姓名： | 郭宇 刘瑜 戚娟娟 李慧 赫兰兰 卢丽男 刘翠 宫利东 赵东霞 杨忠志 |
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| 作者单位： | 辽宁师范大学化学化工学院 大连 116029 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金（Nos.21473083，21133005）和辽宁省自然科学基金（No.2014020150）资助. |
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| 摘 要： | 基于光合作用自由基耦合的释氧机理，提出了S4-S0转化期水结合至放氧复合体Mn4CaO4的三种不同模式.使用密度泛函理论计算了释氧后两种可能的自旋态势能面，结果表明它们在热力学上都是容易发生的，差别很小，能共存于S态循环之间的衔接阶段，并且对实验所测的S1，S2和S3态的底物水交换速率没有差异性.然而，水结合的这三种类型理论上具有不同的底物选择性，对当前和之后的循环中底物的归属产生影响（Ca和Mn4的配体水或周围的结晶水）.但是，O2的最终来源分别为S4-S0和S2-S3结合的两个水分子，关键在于它们演变为底物的时机决定于S4-S0的水结合机制.整个S态循环中，锰簇灵活多变的几何结构和Ca，Mn4及其附近的水通道是实现底物水转移和分解释氧的重要因素.
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| 关 键 词： | 光合作用 放氧复合体 S4-S0转化 水结合机制 水通道 对称性破损密度泛函理论 热力学 底物选择性 |
Possible Mechanisms of Water Binding to the Oxygen-Evolving Complex during the S4-S0 Transition: A Theoretical Investigation |
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| Guo Yu,Liu Yu,Qi Juanjuan,Li Hui,He Lanlan,Lu Linan,Liu Cui,Gong Lidong,Zhao Dongxia,Yang Zhongzhi.Possible Mechanisms of Water Binding to the Oxygen-Evolving Complex during the S4-S0 Transition: A Theoretical Investigation[J].Acta Chimica Sinica,2017,75(9):914-921. |
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| Authors: | Guo Yu Liu Yu Qi Juanjuan Li Hui He Lanlan Lu Linan Liu Cui Gong Lidong Zhao Dongxia Yang Zhongzhi |
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| Institution: | School of Chemistry and Chemical Engineering, Liaoning Normal University, Dalian 116029 |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | photosynthesis oxygen-evolving complex S4-S0 transition water binding mechanism water channel broken-symmetry density functional theory thermodynamics substrate selectivity |
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