Al_2O_3/Au(111)反相催化剂在CO氧化反应中界面作用的理论研究（英文）

氧化物负载的金催化剂具有温和条件下优异的CO催化氧化活性。实验与理论计算表明,金与氧化物两相界面在催化反应过程中具有重要地位。反相催化剂提供了全新的角度以探究界面的重要地位。本文以Au(111)表面负载Al_2O_3团簇为反相催化剂模型,基于密度泛函理论,对催化剂模型的构型、界面性质以及O_2、CO的吸附与氧化进行了理论计算与研究。理论计算表明:电荷的迁移增强了Al_2O_3小团簇在Au(111)表面的附着,在催化剂金表面与氧化铝的两相界面位置,Au原子与Al原子的协同作用使得氧分子易于在界面位置吸附,并因此高度活化。对催化CO氧化反应路径,分别计算了缔合机理和解离机理不同路径,从活化能分析表明缔合机理比解离机理更可能发生。本文的工作揭示了反相催化剂催化CO氧化的活性本质,表明两相界面在金催化CO氧化中具有重要作用。