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新型氮杂环卡宾锌配合物催化CO2和环氧化物高效合成环状碳酸酯
引用本文:谢叶叶,兰永成,刘建华,黄志威,夏春谷.新型氮杂环卡宾锌配合物催化CO2和环氧化物高效合成环状碳酸酯[J].分子催化,2023,37(6):545-558.
作者姓名:谢叶叶  兰永成  刘建华  黄志威  夏春谷
作者单位:中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000;中国科学院大学, 北京 100049,中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000;中国科学院大学, 北京 100049,中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000,中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000,中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000
基金项目:国家自然科学基金(22272187, 22072166); 中国科学院“西部之光”西部青年学者项目.
摘    要:合成了一系列新型的芘标记含溴亲核阴离子的氮杂环卡宾前驱体化合物,与卤化锌配位后获得具有CO2捕获能力以及路易斯酸碱位点的NHC-PDBI-ZnX2(X=Cl、Br、I)催化剂,通过1H NMR、13C NMR、XPS、FT-IR、13C CP-MAS NMR和ICP-AES表征技术对该类催化剂结构和化学性质进行了表征.氮杂卡宾锌配合物被证明是有效的单组分多功能催化剂,对环氧丙烷和CO2的环加成反应显示出较高的催化活性和选择性.最佳活性的NHCPDBI-ZnI2催化剂在120℃、3.0 MPa、2.0 h等较温和条件下,取得98%以上碳酸丙烯酯收率.该催化剂还具有优异的底物普适性和循环使用稳定性,归因于路易斯酸性Zn2+与NHC-PBDI主链形成的强共价键.此外,结合FTIR等表征推测了反应机理,其中NHC-PDBI-ZnX2的卡宾位吸附活化CO2以及路易斯酸碱位点开环的...

关 键 词:二氧化碳固定  环状碳酸酯  氮杂卡宾锌配合物  单组份多功能催化剂
收稿时间:2023/9/2 0:00:00
修稿时间:2023/9/28 0:00:00

Efficient Synthesis of Cyclic Carbonates from CO2 and Epoxides Catalyzed by a Novel Nitrogen Heterocyclic Carbene Zinc Complex
XIE Ye-ye,LAN Yong-cheng,LIU Jian-hu,HUANG Zhi-wei and XIA Chun-gu.Efficient Synthesis of Cyclic Carbonates from CO2 and Epoxides Catalyzed by a Novel Nitrogen Heterocyclic Carbene Zinc Complex[J].Journal of Molecular Catalysis (China),2023,37(6):545-558.
Authors:XIE Ye-ye  LAN Yong-cheng  LIU Jian-hu  HUANG Zhi-wei and XIA Chun-gu
Institution:State Key Laboratory for Oxo Synthesis and Selective Oxidation, Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, China;University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China,State Key Laboratory for Oxo Synthesis and Selective Oxidation, Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, China;University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China,State Key Laboratory for Oxo Synthesis and Selective Oxidation, Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, China,State Key Laboratory for Oxo Synthesis and Selective Oxidation, Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, China and State Key Laboratory for Oxo Synthesis and Selective Oxidation, Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, China
Abstract:
Keywords:carbon dioxide fixation  cyclic carbonate  zinc complex of azacarbene  single component multifunctional catalyst
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