| 高活性耐硫MoO3改性NiO-Al2O3催化剂用于焦炉煤气甲烷化 |
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| 引用本文： | 王志斌,秦志峰,韩勋,孙鹏程,刘毅,常丽萍,任军,李聪明.高活性耐硫MoO3改性NiO-Al2O3催化剂用于焦炉煤气甲烷化[J].无机化学学报,2013,29(18). |
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| 作者姓名： | 王志斌 秦志峰 韩勋 孙鹏程 刘毅 常丽萍 任军 李聪明 |
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| 作者单位： | 太原理工大学化学工程与技术学院, 省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室, 太原 030024;太原理工大学化学工程与技术学院, 省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室, 太原 030024;山西浙大新材料与化工研究院, 太原 030002;山西省环境规划院博士后科研工作站, 太原 030002;清华大学环境科学与工程博士后流动站, 北京 100084 |
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| 基金项目： | 2018年度山西省优秀人才科技创新项目(No.201805D211037)、2016年度山西省科技重大专项(No.MJH2016-03)和山西浙大新材料与化工研究院研发项目(No.2021ST-AT-002)资助。 |
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| 摘 要： | 采用双水解共沉淀法结合浸渍法合成了系列的MoO3改性的xMoO3/NiO-Al2O3催化剂(x%为MoO3的质量分数)，利用固定床装置对催化剂的甲烷化反应活性和耐硫性能进行评价，并对失活前后催化剂进行详细表征。结果表明，随着MoO3含量的升高MoO3改性后的催化剂甲烷化活性有所下降，但MoO3的掺杂显著提升了催化剂的耐硫性能。催化剂低温甲烷化活性降低的原因在于MoO3负载量的增加降低了催化剂的活性比表面积，但MoO3的引入也为硫化物提供了一个竞争吸附位点，进而延缓了活性位点的硫中毒过程。当 MoO3负载量(质量分数)为 12.5% 时，12.5MoO3/NiO-Al2O3催化剂在 143 mg·m-3 H2S/H2气氛下运行时间长达7 h，远高于其他催化剂。12.5MoO3/NiO-Al2O3催化剂吸收硫的量(质量分数)达到0.71%，是NiO-Al2O3催化剂硫吸附量的1.48倍。XPS表征进一步发现12.5MoO3/NiO-Al2O3催化剂表面生成的MoS2最多，这说明在此负载量下Mo优先吸附了更多的硫而保护了活性位点。此外，MoO3负载量为12.5%时，MoO3在催化剂表面接近单层分散阀值，当竞争吸附发生时，为硫化物提供更多的吸附位点。
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| 关 键 词： | 焦炉煤气 MoO3/NiO-Al2O3 MoO3改性 耐硫性能 |
| 收稿时间： | 2022/12/6 0:00:00 |
| 修稿时间： | 2023/4/1 0:00:00 |
Highly active and sulfur-tolerant MoO3 modified NiO-Al2O3 catalysts for coke oven gas methanation |
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| WANG Zhi-Bin,QIN Zhi-Feng,HAN Xun,SUN Peng-Cheng,LIU Yi,CHANG Li-Ping,REN Jun,LI Cong-Ming.Highly active and sulfur-tolerant MoO3 modified NiO-Al2O3 catalysts for coke oven gas methanation[J].Chinese Journal of Inorganic Chemistry,2013,29(18). |
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| Authors: | WANG Zhi-Bin QIN Zhi-Feng HAN Xun SUN Peng-Cheng LIU Yi CHANG Li-Ping REN Jun LI Cong-Ming |
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| Institution: | State Key Laboratory of Clean and Efficient Coal Utilization, College of Chemical Engineering and Technology, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China;State Key Laboratory of Clean and Efficient Coal Utilization, College of Chemical Engineering and Technology, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China;Shanxi?Zheda Institute of Advanced Materials and Chemical Engineering, Taiyuan 030002, China;Postdoctoral Research Station, Environmental Planning Institute of Shanxi Province, Taiyuan 030002, China;Environmental Science and Engineering Postdoctoral Mobile Station, Tsinghua University, Beijing 100084, China |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | coke oven gas MoO3/NiO-Al2O3 MoO3 modification sulfur resistance |
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