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双金属改性MCM-41催化甲醛与异丁烯Prins缩合反应
引用本文:张丽歌,徐禄禄,张维萍. 双金属改性MCM-41催化甲醛与异丁烯Prins缩合反应[J]. 分子催化, 2021, 35(4): 335-342
作者姓名:张丽歌  徐禄禄  张维萍
作者单位:大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室,大连理工大学,大连理工大学
基金项目:国家自然科学基金项目(面上项目,重点项目,重大项目)
摘    要:通过研磨法制备了一系列不同金属负载的MCM-41催化剂,考察了单一金属及双金属负载催化剂对甲醛与异丁烯Prins缩合制备3-甲基-3-丁烯-1-醇(MBO)反应性能的影响,筛选出最佳的双金属Cu-Al负载催化剂.利用XRD、 NH_3-TPD、 N_2吸附、 UV-vis等表征手段对双金属改性前后催化剂的结构和酸性进行了深入分析,探究了其物质的量比例和协同作用对Prins反应性能的影响.结果表明,在温度200℃, n(异丁烯)/n(甲醛)=7,反应4 h的适宜条件下, Cu-Al(1∶1)/MCM-41对甲醛的转化率为100%, MBO产率高达98%,高于单一金属负载的催化剂. NH_3-TPD表征发现Cu-Al双金属负载催化剂具有适当的酸量和适宜的酸强度,可以提高MBO的产率.Cu-Al(1∶1)/MCM-41催化剂具有一定的再生性能,连续3次再生后催化剂的比表面积和孔容明显降低,催化剂活性中心聚集导致酸量尤其是中强酸和强酸量减少是反应活性下降的主要原因.

关 键 词:Cu-Al/MCM-41;异丁烯;甲醛;Prins缩合反应;3-甲基-3-丁烯-1-醇
收稿时间:2021-04-12
修稿时间:2021-04-28

Preparation of 3-Methyl-3-buten-1-ol from Formaldehyde and Isobutene via Prins Condensation on Bimetal Modified MCM-41
ZHANG Li-ge,XU Lu-lu and ZHANG Wei-ping. Preparation of 3-Methyl-3-buten-1-ol from Formaldehyde and Isobutene via Prins Condensation on Bimetal Modified MCM-41[J]. Journal of Molecular Catalysis (China), 2021, 35(4): 335-342
Authors:ZHANG Li-ge  XU Lu-lu  ZHANG Wei-ping
Affiliation:Dalian University of Technology,Dalian University of Technology,Dalian University of Technology
Abstract:
Keywords:Cu-Al/MCM-41   isobutene   formaldehyde   Prins condensation reaction   3-methyl-3-buten-1-ol
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