| 利用基于直接动力学的轨线面跳跃方法处理非绝热过程 |
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| 引用本文： | 彭佳伟,谢宇,胡德平,杜利凯,兰峥岗. 利用基于直接动力学的轨线面跳跃方法处理非绝热过程[J]. 物理化学学报, 2019, 35(1): 28-48. DOI: 10.3866/PKU.WHXB201801042 |
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| 作者姓名： | 彭佳伟 谢宇 胡德平 杜利凯 兰峥岗 |
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| 作者单位： | 1. CAS Key Laboratory of Biobased Materials, Qingdao Institute of Bioenergy and Bioprocess Technology, Chinese Academy of Sciences, Qingdao 266101, Shandong Province, P. R. China;2. Hubei Key Laboratory of Agricultural Bioinformatics, College of Informatics, Huazhong Agricultural University, Wuhan 430070, P. R. China;3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P. R. China |
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| 基金项目： | the national Natural Science Foundation of(21673266);the national Natural Science Foundation of(21503248);the Natural Science Foundation of Shandong Province for Distinguished Young Scholar(JQ201504) |
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| 摘 要： | 势能面交叉引起的非绝热过程广泛存在于光化学和光物理中。对这一过程进行描述是理论化学的重要挑战之一。非绝热过程涉及原子核与电子之间的耦合运动,因此量子化学的基本假设之一"玻恩-奥本海默"近似被打破,所以对其进行描述需要发展新的动力学理论方法。在这些方法中,Tully发展的最少轨线面跳跃方法凭借易于程序化、便于计算等优点已经发展成为处理非绝热问题的主要动力学方法之一。其中原子核以经典的方式在单一势能面上进行演化,电子以量子的方式沿着同一轨线进行演化。在整个演化过程中,非绝热跃迁通过轨线在不同势能面间的跃迁来描述,其中跳跃发生的几率与电子的演化有关。如果将该方法与从头算直接动力学相结合,可以在全原子水平上研究实际分子体系的非绝热动力学,给出其激发态寿命、非绝热动力学中分子的主要运动方式、反应通道以及分支比等重要信息。本文旨在讨论最少面跳跃直接动力学方法研究非绝热问题的一些进展,包括动力学基本理论,特别关注将最少面跳跃方法和直接动力学结合的数值实现细节,同时讨论该方法在研究实际体系当中的一些应用,并对轨线面跳跃方法下一步发展的一些方向进行合理的展望。
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| 关 键 词： | 非绝热动力学 面跳跃动力学 直接动力学 锥形交叉 半经典动力学 |
| 收稿时间： | 2017-11-29 |
Treatment of Nonadiabatic Dynamics by On-The-Fly Trajectory Surface Hopping Dynamics |
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| Jiawei PENG,Yu XIE,Deping HU,Likai DU,Zhenggang LAN. Treatment of Nonadiabatic Dynamics by On-The-Fly Trajectory Surface Hopping Dynamics[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2019, 35(1): 28-48. DOI: 10.3866/PKU.WHXB201801042 |
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| Authors: | Jiawei PENG Yu XIE Deping HU Likai DU Zhenggang LAN |
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| Affiliation: | 1. CAS Key Laboratory of Biobased Materials, Qingdao Institute of Bioenergy and Bioprocess Technology, Chinese Academy of Sciences, Qingdao 266101, Shandong Province, P. R. China;2. Hubei Key Laboratory of Agricultural Bioinformatics, College of Informatics, Huazhong Agricultural University, Wuhan 430070, P. R. China;3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P. R. China |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | Nonadiabatic dynamics Surface hopping dynamics On-the-fly dynamics Conical intersection Semiclassical dynamics |
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