| Ru-B/MIL-53(AlxCr1)催化剂在苯部分加氢反应中的催化性能 |
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| 引用本文： | 窦镕飞,谭晓荷,范义秋,裴燕,乔明华,范康年,孙斌,宗保宁. Ru-B/MIL-53(AlxCr1)催化剂在苯部分加氢反应中的催化性能[J]. 化学学报, 2016, 74(6): 503-512. DOI: 10.6023/A16020074 |
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| 作者姓名： | 窦镕飞 谭晓荷 范义秋 裴燕 乔明华 范康年 孙斌 宗保宁 |
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| 作者单位： | a 复旦大学化学系 上海市分子催化和功能材料重点实验室 上海 200433;b 中国石化石油化工科学研究院 催化材料与反应工程国家重点实验室 北京 100083 |
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| 基金项目： | 项目受国家重点基础研究发展规划项目(No. 2012CB224804), 国家自然科学基金(No. 21373055), 上海市科委科技基金(No. 08DZ2270500), 北京高能所同步辐射实验室开放课题及中石化技术开发课题(S411063)资助. |
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| 摘 要： | 金属-有机骨架材料不仅比表面积大、孔隙率高、孔道规则, 而且化学性质和结构性质多样、可调, 所以在近年来受到了研究者的广泛关注. 合成了MIL-53(Al)、MIL-53(Cr)及新颖的含有二元配位金属的MIL-53(AlxCr1)(x=1, 2, 3, 4)材料, 以此为载体采用浸渍-化学还原法制备了Ru-B/MIL-53催化剂, 考察了它们在苯部分加氢制环己烯反应中的催化性能. 催化剂评价结果表明, Al/Cr比不仅影响Ru-B/MIL-53催化剂上的初始反应速率(r0), 也影响环己烯的初始选择性(S0). 一般而言, 高Al含量的MIL-53作为载体对r0有利, 而含有二元配位金属的MIL-53作为载体时, S0高于仅有单一配位金属的MIL-53载体. 在环己烯选择性最高的Ru-B/MIL-53(Al3Cr1)催化剂上, r0和S0分别为9.2 mmol/(min·g)和71%. 采用多种手段, 对环己烯选择性差异最为显著的Ru-B/MIL-53(Al3Cr1)和Ru-B/MIL-53(Cr)催化剂的物化性质进行了对比研究, 发现二者Ru-B纳米粒子的化学组成、电子性质、微观结构接近, 但前者的活性表面积大于后者, Ru-B粒子的尺寸更小, 分散更加均匀, 且金属-载体作用更强. 更小的Ru-B粒径不仅能够提供更多的活性位, 而且也有利于环己烯选择性的提高. 通过对反应条件进行优化, 在180 ℃和5.0 MPa H2压力下, 以100 mL乙醇胺为修饰剂时, 在Ru-B/MIL-53(Al3Cr1)催化剂上可得环己烯得率29%的结果.
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| 关 键 词： | 二元金属-有机骨架 钌 苯 环己烯 部分加氢 |
Study on Ru-B/MIL-53(AlxCr1) Catalysts for Partial Hydrogenation ofBenzene to Cyclohexene |
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| Dou Rongfei,Tan Xiaohe,Fan Yiqiu,Pei Yan,Qiao Minghua,Fan Kangnian,Sun Bin,Zong Baoning. Study on Ru-B/MIL-53(AlxCr1) Catalysts for Partial Hydrogenation ofBenzene to Cyclohexene[J]. Acta Chimica Sinica, 2016, 74(6): 503-512. DOI: 10.6023/A16020074 |
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| Authors: | Dou Rongfei Tan Xiaohe Fan Yiqiu Pei Yan Qiao Minghua Fan Kangnian Sun Bin Zong Baoning |
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| Affiliation: | a Department of Chemistry and Shanghai Key Laboratory of Molecular Catalysis and Innovative Materials, Fudan University, Shanghai 200433;b State Key Laboratory of Catalytic Materials and Reaction Engineering, Research Institute of Petroleum Processing, SINOPEC, Beijing 100083 |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | dual metal-organic framework ruthenium benzene cyclohexene partial hydrogenation |
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