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单原子催化:追寻催化领域的“圣杯”(英文)
作者姓名:王思恺  闵祥婷  乔波涛  颜宁  张涛
作者单位:1. 天津大学滨海新城国际校区,新加坡国立大学与天津大学联合学院;2. 新加坡国立大学化学与生物分子工程系;3. 中国科学院大连化学物理研究所,中国科学院应用催化科学技术重点实验室;4. 中国科学院大学;5. 中国科学院大连化学物理研究所,催化基础国家重点实验室
摘    要:在催化领域,“圣杯”反应是指对人类未来具有显著的科学、经济和环境可持续性价值的反应.这些反应利用地球上丰富易得的资源,如CH4, H2O, CO2和N2等,生产各种有价值的化工产品.尽管意义重大,但由于反应物的化学惰性和产物相对活泼的特点,反应的转化率通常较低,对目标产物的选择性较差.目前,降低“圣杯”反应的活化能垒仍然是一个巨大的挑战,需要开发新型催化剂来应对以上挑战.单原子催化剂(SAC)含有部分带电的金属单原子物种,具有明确的、可调的结构,是一类很有前途的负载型催化剂,不仅可以提升催化性能,也为深入了解反应机制和构效关系提供便利.本文总结和评价了SAC在五个“圣杯”反应中的最新应用.围绕甲烷活化,介绍了甲烷温和氧化制甲醇和无氧甲烷偶联两类反应.热催化甲烷氧化通常需要引入共还原剂来提升催化活性,因此所采用的SAC通过多位点协同作用,实现串联催化过程以有效活化甲烷;而光催化过程则可在无共还原剂的情况下,通过不同单原子金属位点(如Au, Pd, Fe, W)与水或O2的作用,产...

关 键 词:单原子催化剂  人工光合成  选择性甲烷氧化  无氧甲烷偶联  光催化制氢  二氧化碳光还原  氮气活化
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