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调节金属有机框架的配体场实现在工业电流密度下将CO2高选择性还原为碳氢化合物(英文)
作者姓名:薛欢  黄嘉润  王志烁  赵振华  石文  廖培钦  陈小明
作者单位:1. 中山大学化学学院,生物无机与合成化学教育部重点实验室;2. 中山大学化学学院
基金项目:supported by the National Key Research and Development Program of China (2021YFA1500401);;the National Nature Science Foundation of China (21890380, 21821003, 22371304);;Science and Technology Key Project of Guangdong Province,China (2020B010188002);
摘    要:电化学CO2还原反应(eCO2RR)利用可再生能源将CO2转化为增值化学品,因而得到广泛关注.然而,目前已报道的电催化剂倾向于将CO2转化为HCOOH和CO,而不是增值化学品.金属有机框架(MOF)由于具有较大的比表面积、可调的结构和丰富的活性位点,已被广泛应用于多相催化、气体储存和气体分离等领域.MOF是研究结构-性能关系的理想平台.金属多氮唑框架(MAF)是一类具有较好化学稳定性的MOF,但在电催化方面的研究很少.本文合成了三种具有相同四铜(Ⅱ)簇单元的金属多氮唑框架(Cu-BTP,Cu-BTTri和Cu-BTT),分别由吡唑、三氮唑和四氮唑衍生配体构成.配体的pKa值依次为H3BTP (pKa=19.8)>H3BTTri(pKa=13.9)>H3BTT(pKa=4.9),表明与BTTri3-和BTT3-相比,BTP3-具有最高的配体场强或配位能力.在相...

关 键 词:金属有机框架  金属氮酸盐框架  碳氢化合物  电催化  
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