| Mo掺杂CeO2催化剂上甲烷的无氧偶联:表面和气相过程(英文) |
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| 引用本文： | 张昊,苏亚琼,Nikolay Kosinov,Emiel J.M.Hensen.Mo掺杂CeO2催化剂上甲烷的无氧偶联:表面和气相过程(英文)[J].催化学报,2023(6):68-80. |
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| 作者姓名： | 张昊 苏亚琼 Nikolay Kosinov Emiel J.M.Hensen |
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| 作者单位： | 1. 埃因霍温理工大学化学工程与化学系,无机材料与催化实验室;2. 西安交通大学化学学院,储能材料与设备教育部工程研究中心,国家储能技术产教融合创新平台(中心) |
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| 摘 要： | 甲烷无氧偶联是一种很有前景的甲烷转化利用的增值途径.由于高温条件下催化剂表面反应与气相自由基反应共存且均对产物分布具有重要影响,因而很难深入理解该反应的机理.本文采用火焰喷雾热解方法制备了一系列具有高度分散Mo位点的Mo掺杂的CeO2样品,并用于催化甲烷无氧偶联反应.结果表明,在气相产物中,附加值较高的C2烃产物(乙烷和乙烯)的选择性可达98%.反应过程中催化剂中高度分散的Mo-oxo物种被还原并转化为Mo(oxy-)碳化物物种,它是甲烷活化的活性位点.通过改变反应器内气相部分(即无催化剂部分)的体积,研究了气相反应对于产物分布的贡献.乙烷是甲烷无氧偶联的初级产物,部分乙烯和大部分苯是通过气相化学形成的.综上,本文为甲烷无氧偶联高效催化剂的设计提供了参考,并明确了减少反应器中自由体积以限制二次气相反应的重要性.
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| 关 键 词： | 甲烷 无氧偶联 CeO2 Mo 活性位 |
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