| 摘 要： | 苯酚是一种稳定、毒性大且难降解的有机物,对人类和生态环境产生很大威胁,因此急需研发出能有效移除工业废水中苯酚污染物的方法.其中,绿色、高效的光催化氧化技术得到研究人员青睐.在半导体光催化剂中,BiFeO_3具有带隙窄(2.2–2.5eV)、化学稳定性好及成本低等优点,被看作是最有潜力的光催化剂.但是,BiFeO_3存在光生电子空穴对复合率高,制备过程中易形成杂质相的缺点,使得其光催化活性很差,限制了BiFeO_3在光催化领域的应用.异种离子的引入能产生杂质能级或裁剪半导体带隙,同时促进光生载流子分离,故可考虑采用离子掺杂改性BiFeO_3的手段来抑制杂质相生成,提高载流子分离,从而提高BiFeO_3的光催化性能.本文以柠檬酸为络合剂,通过一步溶胶凝胶法合成了系列样品Bi_(1-x)La_xFeO_3(摩尔分数x=0,0.10,0.15,0.20).通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射(UV-VisDRS)及荧光光谱(PL)等手段对不同样品的物相、形貌、表面价态和光学性能进行了表征.并通过活性物种捕获实验和羟基自由基(·OH)产生实验分析了Bi0.85La0.15FeO_3样品在苯酚降解过程中的主要活性物种和降解机理.相对于单相BiFeO_3,La改性BiFeO_3催化剂的光降解苯酚性能均有提高,其中La最佳掺杂量为0.15.在模拟太阳光下照射180min后,Bi0.85La0.15FeO_3的光催化活性达到96%,同时COD去除率达到81.53%,并表现出好的循环使用活性和稳定性.研究发现,该光催化过程中主要的活性物种为·OH.XRD,SEM,TEM和EDS结果表明,La元素掺杂进BiFeO_3结构中,且各元素分布均匀,同时,适量La元素掺杂能有效抑制杂质相Bi25FeO_40的形成,而且La掺杂BiFeO_3样品的颗粒尺寸略有减小,有利于电子空穴转移.XPS显示,La改性BiFeO_3样品的表面有氧空位形成,将有利于有机物的吸附和降解;另外,羟基氧和吸附氧含量增大,有利于活性氧物种形成.UV-VisDRS和PL测试证明,La改性后的样品对可见光的响应增强,样品带隙变窄,产生杂质能级,抑制了光生载流子复合,有利于产生更多载流子来促进活性物种形成,从而提高光催化活性.氧物种捕获实验说明,在Bi_(0.85)La_(0.15)FeO_3参与的苯酚降解过程中的主要活性物种是·OH,同时·OH的产生实验也证明了在光照下·OH在Bi_(0.85)La_(0.15)FeO_3光催化剂表面持续产生,并提出了光催化降解机理.
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