| 摘 要： | 在环境治理中,光催化氧化是去除有机污染物的一种很有前途的技术。与吸附、生物降解和化学氧化等方法相比,光催化氧化可以通过环境友好的方式,完全、方便、廉价地消除有机污染物。光催化氧化中,又以可见光光催化氧化更具优势,这是因为可见光在太阳光中的能量比例较高。碘氧化铋(BiOI)是一种很有前途的可见光光催化剂,不仅具有较窄的带隙,而且具有较低的价带(VB),其产生的光生空穴能氧化分解多种有机污染物。然而,BiOI粉末回收困难、比表面积低、载流子复合快等缺点限制了其实际应用。同时,光催化剂的柔性和分级结构有利于这些材料的操作、回收和性能改进,也是非常可取的特性。为此,本文以j静电纺丝制备的聚丙烯腈(PAN)纳米纤维为基底,通过原位反应的方法,制备了具有分级结构的柔性BiOI/PAN复合纤维。在BiOI/PAN纤维中,BiOI薄片围绕PAN纤维、垂直均匀地排列在其表面,形成独特的分级结构。在制备的过程中,PAN纤维中掺入的Bi(Ⅲ)会先形成的BiOI晶核,并成为BiOI纳米片生长的种子。这对分级结构的形成至关重要。紫外-可见漫反射光谱和光致发光发射分析显示,这种分级结构可以改善BiOI/PAN光纤的光吸收,促进光生载流子的形成。因此,BiOI/PAN纤维比BiOI粉末具有更高的光催化活性。进一步,用预先制备的石墨烯量子点(GQDs)对BiOI/PAN纤维进行修饰,可制备出GQDs修饰的BiOI/PAN纤维复合材料(GQD-BiOI/PAN)。所制备GQD-BiOI/PAN的形貌与BiOI/PAN纤维几乎是一样的。通过制备方法、光致发光发射、反应自由基测试和X射线光电子能谱(XPS)的综合分析,证实了GQDs与BiOI之间会形成梯型(S型)异质结。这种S型异质结不仅能有效地抑制光生空穴的复合,而且能保留GQDs的最低未占据分子轨道(LUMO)上还原能力更强的电子,以及BiOI的VB上氧化能力更强的空穴,用于光催化降解苯酚。在纤维分级结构和S型异质结的共同作用下,GQD-BiOI/PAN在可见光光催化氧化苯酚中,其性能明显优于BiOI粉末和BiOI/PAN纳米纤维。此外,由于粘结紧密,GQD-BIOI/PAN可以进行裁剪和徒手操作,回收利用非常方便。在循环性能测试中,没有明显的样品损失和光催化活性的降低的现象。本文的工作为制备柔性光催化剂提供了一条新的途径,并对光催化剂的增强提供了新的视野。
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