| 摘 要： | 环丙沙星(CIP)的过量使用已经对生态环境造成了很大的威胁。本文设计了一种新型无铁的光电类芬顿体系用于降解水中的CIP。采用溶剂热法合成了Ni O/g-C_3N_4复合材料。通过XRD分析,确定了不同催化剂的晶相和化学组成;红外光谱进一步证实了Ni O/g-C_3N_4复合材料的分子结构,结果表明,成功地合成了Ni O/g-C_3N_4复合材料。利用SEM观察了材料的形貌,结果表明性能最佳的Ni O/g-C_3N_4-60%为二维花状结构。TEM进一步证明Ni O/g-C_3N_4-60%具有片层状结构。由于层状结构,Ni O/g-C_3N_4-60%具有较大的比表面积和丰富的活性位点,有利于电子的传输。XPS分析表明Ni~(2+)和Ni~(3+)共存于Ni O/g-C_3N_4-60%复合材料中并且Ni O/g-C_3N_4-60%具有低配位氧缺陷。EPR谱也证实了氧空位的存在,氧空位不仅促进了H_2O_2的活化,而且有利于金属离子形成稳定的混合价态。UV-Vis-DRS、PL和电化学测试表明Ni O/g-C_3N_4-60%具有最强的光吸收能力、最低的电荷转移电阻和最快的电荷分离效率,有利于活性物质的生成和CIP的快速降解。因此,花状Ni O/g-C_3N_4-60%在光电类芬顿体系中表现出光电协同作用,不仅可以通过Ni~(3+)/Ni~(2+)之间的转化将电芬顿过程中产生的H2O2有效分解为·OH,同时也能够产生光生电子和空穴,促进光照下·OH、·O_2~-和h~+的生成,从而提高环丙沙星的降解效率。以催化性能最佳的Ni O/g-C_3N_4-60%为催化剂时,在90 min内CIP的降解率达到将近100%,120 min时矿化效率达到82.0%,与传统芬顿体系(最佳p H值为2.8–3.5)相比,新型光电类芬顿体系具有较宽的p H范围,当p H值为6时,降解率仍可达78.8%。Ni O/g-C_3N_4-60%在光电类芬顿体系中也表现出良好的结构稳定性,连续5次循环后,降解效率仍保持在96.3%。根据HPLC-MS的结果,提出了CIP降解的两种可能途径。本研究为废水中抗生素的快速降解提供了理论依据。
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