| 镁铝复合氧化物负载铜催化剂上甘油选择性氢解合成丙二醇 |
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| 引用本文： | 王帅,李洋,刘海超. 镁铝复合氧化物负载铜催化剂上甘油选择性氢解合成丙二醇[J]. 化学学报, 2012, 70(18): 1897-1903. DOI: 10.6023/A12050249 |
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| 作者姓名： | 王帅 李洋 刘海超 |
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| 作者单位： | 北京分子科学国家实验室 分子动态与稳态结构国家重点实验室 北京大学化学与分子工程学院绿色化学研究中心 北京 100871 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金，国家重点基础研究发展计划 |
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| 摘 要： | 我们通过乙醇溶液浸渍法合成出了具有高分散度金属Cu 的Cu/MgO-Al2O3 (Mg/Al 原子比=1/1, 3/1, 4/1)、Cu/MgO 和Cu/Al2O3 等催化剂. 在200℃, 6.0 MPa H2 和二氧六环溶剂中, 这些催化剂高选择性地将甘油氢解为1,2-丙二醇(选择性>90%), 而单位表面Cu 原子的甘油转化速率则随催化剂表面碱中心与Cu 原子比例的提高而增大. N2O 化学吸附-H2 程序升温还原实验表明Cu 粒子的本征氢解能力不随其负载量以及载体中的Mg/Al 原子比发生明显改变, 加之碱性MgO-Al2O3 载体本身不催化甘油的转化, 我们推测在甘油氢解反应中金属Cu 粒子与载体界面处的碱中心辅助Cu 粒子活化甘油分子的α 位C-H键, 从而加速甘油脱氢为甘油醛步骤以及甘油氢解反应的进行. CO2程序升温脱附实验以及对甘油氢解反应中Cu/MgO-Al2O3 催化剂稳定性的考察结果暗示在甘油氢解反应中起主要作用的碱中心是载体表面上与Mg2+键连的羟基基团(即B 碱OH-). 这些对甘油氢解反应中金属中心与碱性中心协同作用的认识对进一步理性设计高效的甘油或其它多元醇分子氢解催化剂具有重要指导意义.
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| 关 键 词： | 甘油 选择性氢解 丙二醇 Cu/MgO-Al2O3 载体效应 |
Selective Hydrogenolysis of Glycerol to Propylene Glycol on MgO-Al2O3 Dispersed Cu Catalysts |
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| Wang Shuai,Li Yang,Liu Haichao. Selective Hydrogenolysis of Glycerol to Propylene Glycol on MgO-Al2O3 Dispersed Cu Catalysts[J]. Acta Chimica Sinica, 2012, 70(18): 1897-1903. DOI: 10.6023/A12050249 |
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| Authors: | Wang Shuai Li Yang Liu Haichao |
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| Affiliation: | Beijing National Laboratory for Molecular Sciences, State Key Laboratory for Structural Chemistry of Unstable and Stable Species, College of Chemistry and Molecular Engineering, Green Chemistry Center, Peking University, Beijing 100871 |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | glycerol selective hydrogenolysis propylene glycol Cu/MgO-Al2O3 support effect |
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