| Cu-Pt-Au三元合金催化水煤气变换反应的密度泛函研究 |
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| 作者姓名： | 薛继龙 方镭 罗伟 孟跃 陈涛 夏盛杰 倪哲明 |
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| 作者单位： | 1. College of Chemical Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, China;
2. School of Life Sciences, Huzhou University, Huzhou 313000, China |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金（21503188）和浙江省自然科学基金（LQ15B030002）资助 |
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| 摘 要： | 利用密度泛函理论（DFT）研究了不同掺杂量的Cu-Pt-Au催化剂性质及水煤气变换反应（WGSR）在催化剂表面上的反应机理。首先对Cu-Au和Pt-Au二元催化剂的稳定性和电子活性进行研究,发现Pt-Au催化剂的协同效应较优,稳定性更优,结合能为77.15 eV,d带中心为-3.18 eV。当将Cu继续掺杂到Pt-Au合金中构成Cu-Pt-Au三元催化剂时,Cu3-Pt3-Au（111）结合能为77.99 eV,且d带中心为-3.05 eV,表明其具有较优的稳定性和电子活性。探讨了WGSR在Cu3-Pt3-Au（111）上的反应历程,氧化还原机理因CO氧化的能垒达到4.84 eV而不易进行。CHO和COOH两个中间体为竞争关系,且形成CHO中间物时的能垒较小,因此,反应相对容易按照甲酸机理进行。
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| 关 键 词： | 密度泛函理论 水煤气变换反应(WGSR) 机理 三元合金 |
| 收稿时间： | 2019-01-04 |
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