等离子催化重整CH4/CO2中的协同效应及积碳动力学

本文采用实验测量和数值模拟结合的方法，对NSD等离子体–催化剂协同重整CH₄/CO₂过程中的协同效应以及积碳动力学进行研究。构建了包含中性分子、自由基、振动激发态、电子激发态、带电粒子、表面吸附态等物质在内的详细动力学机理。采用ZDPlasKin-CHEMKIN耦合的方法迭代求解等离子体放电过程、气相反应动力学及表面反应动力学在内的详细动力学机理。在300～700 K的温度范围内，该动力学模型能较好地预测反应物的消耗和产物的生成，路径通量分析表明CH₃在催化剂表面上的直接吸附反应以及CH₄振动激发态分子的吸附态CH₄(vs)在催化剂表面上的解离吸附均可促进吸附态CH₃(s)的生成。积碳动力学研究表明催化剂上的积碳主要来源于吸附态CH(s)的脱氢反应CH(s)+Ni(s)→C(s)+H(s)。