树状PAMAM改性纳米二氧化硅负载镍催化剂的制备及催化乙烯齐聚性能 |
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引用本文: | 黄金,郭丽君,李锋,李杨,李翠勤.树状PAMAM改性纳米二氧化硅负载镍催化剂的制备及催化乙烯齐聚性能[J].高等学校化学学报,2023(6):180-189. |
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作者姓名: | 黄金 郭丽君 李锋 李杨 李翠勤 |
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作者单位: | 1. 大庆师范学院黑龙江省油田应用化学与技术省重点实验室;2. 东北石油大学化学化工学院,黑龙江省聚烯烃新材料省重点实验室 |
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基金项目: | 黑龙江省自然科学基金(批准号:E2018012)资助~~; |
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摘 要: | 以纳米二氧化硅为载体,树状聚酰胺-胺(PAMAM)镍络合物为催化活性中心,通过共价负载制备了一种具有良好催化活性和循环利用性的PAMAM改性纳米二氧化硅负载镍催化剂(化合物G).采用元素分析、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)表征了化合物G的组成及形貌.研究了该类负载镍催化剂催化乙烯齐聚的性能,考察了齐聚条件对其性能的影响.结果表明,化合物G具有良好的催化乙烯齐聚活性和循环利用性.基于灰色关联分析得出反应压力是影响乙烯齐聚活性的最主要因素,反应温度是影响乙烯齐聚选择性的最主要因素.当以甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂,反应压力0.7 MPa, n(Al)/n(Ni)为500,反应温度为35℃,主催化剂用量为5μmol时,化合物G催化乙烯齐聚活性为3.75×105 g/(mol Ni·h),齐聚产物中C4~C8烯烃选择性为94.98%.化合物G的树状效应使其金属负载量、催化乙烯齐聚活性和C8烯烃的选择性均高于氨基化改性纳米二氧化硅负载镍(化合物E);且化合物G经3次回收循环使用后,催化乙烯齐聚活性为3.12×105 g/(mol Ni·h),齐...
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关 键 词: | 树状聚酰胺-胺 乙烯齐聚 树状效应 负载催化剂 |
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