碱性CeO_2载体对Ru/CeO_2催化剂氨合成活性的影响（英文）

钌基催化剂因其在低温低压下具有比常规的铁基催化剂更具活性的特点成为合成氨催化剂的理想选择.我们研究了Ce O_2载体表面碱性对Ru基合成氨催化剂的影响.通过调节KOH沉淀剂的量来制备具有不同碱性位点的Ce O_2载体(p H=10/11/12),证明了催化剂适当碱性位点密度提高了合成氨催化活性.催化性能测试结果表明,1.25%Ru/Ce O_2-11催化剂在3.8 MPa,450℃,H_2/N_2=3(60 m L獉min~(-1))下表现出优异的氨合成活性(7040μmol·g~(-1)·h~(-1)).Ce O_2-11的碱性位点增强了载体的电子给予能力,这有利于电子向活性金属Ru转移,从而促进了N_2的活化.碱金属和碱土金属的引入提高了活性金属Ru的还原能力.4%Cs-1.25%Ru/Ce O_2-11(12 000μmol·g~(-1)·h~(-1))催化剂具有更多的氧空位,这增加了Ru周围的电子密度并促进了N≡N的裂解.通过XRD,BET,SEM,CO_2-TPD,H_2-TPR和XPS分析了不同碱性Ce O_2载体对合成氨催化反应的影响.