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| 密度泛函理论研究α-MoC(100)在甲醇水蒸汽重整中的催化作用（英文） | |
| 作者姓名： | 李娟 万强 林桂珠 林森 |
| 作者单位： | 1. 福州大学化学学院能源与环境光催所国家重点实验室;2. 福建船政交通职业学院 |
| 基金项目： | supported by the National Natural Science Foundation of China (No.21973013)；;the National Natural Science Foundation of Fujian Province;China(No.2020J02025)； |
| 摘 要： | 本文通过密度泛函理论计算方法探究了α-MoC催化甲醇水蒸气重整(CH3OH+H2O→CO2+3H2)反应,系统地研究了甲醇水蒸气重整反应中相关中间体的吸附行为和基本步骤的动力学.结果表明,在α-MoC(100)表面,甲醇容易裂解形成CH3O中间体,CH3O进一步脱氢为CH2O.通过比较CH2O和OH缔合过程和CH2O直接分解过程,发现CH2O和OH之间更容易形成CH2OOH而不是分解成CHO和H.计算结果表明,CH2OOH中间体的连续脱氢对CO2有很高的选择性.相反,在α-MoC(111)表面,由于CH2O中间体的强吸附使其更偏向于脱氢生成CHO,最后生成产物CO.此外,高水解离产生的OH物种可以促进中间体O-H键的断裂,并显著降低反应能垒.本文不仅揭示了α-MoC(100)晶面在甲... |
| 关 键 词： | 甲醇水蒸气重整 α-MoC 密度泛函理论 反应机理 选择性 |