| Zn-Y/BEA上乙醇一步法制1,3-丁二烯的反应机理及优异催化剂筛选（英文） |
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| 引用本文： | 党舒轩,刘寒轩,班涛,高新,黄正清,杨东元,常春然.Zn-Y/BEA上乙醇一步法制1,3-丁二烯的反应机理及优异催化剂筛选（英文）[J].化学物理学报(中文版),2022(4):600-616. |
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| 作者姓名： | 党舒轩 刘寒轩 班涛 高新 黄正清 杨东元 常春然 |
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| 作者单位： | 1. 西安交通大学化学工程与技术学院陕西省能源化工过程强化重点实验室;2. 陕西延长石油(集团)有限责任公司;3. 榆林学院化学与化工学院陕西省低变质煤清洁利用重点实验室 |
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| 基金项目： | supported by the National Natural Science Foundation of China (No.22078257, No.22038011 and No.22108213)；;the National Key R&D Program of China (No.2020YFA0710000)；;the China Postdoctoral Science Foundation (No.2018T111034 and No.2021M692548)； |
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| 摘 要： | 随着beta分子筛负载双金属催化剂的开发,乙醇一步法制1,3-丁二烯取得了突破性进展.然而,从乙醇到丁二烯的反应机理复杂,尚未完全阐明,也缺乏基于中心金属原子的催化剂筛选.本文采用密度泛函理论计算方法,系统地研究了乙醇在Zn-Y/BEA催化剂上一步法制丁二烯的机理.结果表明,乙醇脱氢更倾向于在Zn位点进行,决速步骤的反应热仅为0.77 eV;羟醇缩合生成丁二烯更倾向于在Y位点进行,决速步骤的反应热仅为0.69 eV.基于所揭示的反应机理,选择了六种元素代替Y来筛选用于该反应的Zn-M/BEA(M=Sn、Nb、Ta、Hf、Zr、Ti)的优良组合.结果表明,与其他六种催化剂相比,Zn-Y/BEA仍是最优选的催化剂,ZnZr/BEA、Zn-Ti/BEA和Zn-Sn/BEA也是乙醇转化为丁二烯的可行催化剂.本工作不仅揭示了Zn-Y/BEA催化乙醇一步法制丁二烯的反应机理,而且为该反应提供了其他可能的催化剂选择.
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| 关 键 词： | 乙醇 1 3-丁二烯 Zn-Y/BEA 羟醛缩合 密度泛函理论 |
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