| 化学链重整过程中LaFeO3载氧体的CH4部分氧化反应机理研究 |
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| 引用本文： | 王娜娜,冯于川,郭欣,马素霞.化学链重整过程中LaFeO3载氧体的CH4部分氧化反应机理研究[J].燃料化学学报,2024(4):586-594. |
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| 作者姓名： | 王娜娜 冯于川 郭欣 马素霞 |
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| 作者单位： | 1. 太原理工大学电气与动力工程学院;2. 华中科技大学煤燃烧国家重点实验室 |
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| 摘 要： | 本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO3载氧体的CH4部分氧化反应机理，通过系统研究CH4吸附活化、H2和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤，构建了CH4部分氧化反应网络。研究发现，CH4发生逐步脱氢反应形成H原子，其中，CH3脱氢反应所需要克服的能垒(1.50 eV)最高，是CH4逐步脱氢反应的限速步骤。载氧体表面H2形成有两种路径，其中，H原子从O顶位迁移到Fe顶位，然后与另外O顶位的H原子成键形成H2分子是主要途径。由于其相对较低的能垒(1.27 eV),CO的形成过程较易发生。氧扩散需要克服1.35 eV的能垒，表明氧扩散过程需要在高温下进行且扩散速率较低。通过比较各基元反应能垒，发现H2形成是LaFeO3载氧体CH4部分氧化反应动力学的限速步骤，而H迁移是限制H
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| 关 键 词： | 化学链重整 LaFeO3载氧体 CH4部分氧化 反应机理 密度泛函理论 |
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