镍钴双原子团簇催化甲烷干重整反应机理及其动力学研究 |
| |
引用本文: | 张建辉,何启容,慕红梅,刘佳,李文雅,冷艳丽.镍钴双原子团簇催化甲烷干重整反应机理及其动力学研究[J].燃料化学学报,2024(2):150-158. |
| |
作者姓名: | 张建辉 何启容 慕红梅 刘佳 李文雅 冷艳丽 |
| |
作者单位: | 1. 贵州民族大学化学工程学院;2. 兰州资源环境职业技术大学黄河流域生态环境产教融合研究院 |
| |
摘 要: | 本研究采用密度泛函理论方法对NiCo双原子团簇催化甲烷干法重整反应的体系进行了计算研究。通过计算结果得出甲烷脱氢、二氧化碳活化、C*和CH*的氧化、H2和H2O的生成四个反应过程可能的反应路径。最后,运用能量跨度模型分析循环反应的动力学信息,发现298K时甲烷脱氢过程中不易生成C*。913 K时甲烷脱氢过程决速中间体由IM1-1变成了IM6-1、决速过渡态由TS78-1变成了TS56-1;虽然可以生成C*,但能量跨度的减小加快了C*和CH*的消去。本工作可以了解NiCo双原子团簇催化甲烷干法重整的作用机理,为实验研究提供理论基础。
|
关 键 词: | 甲烷干重整 镍钴双原子团簇 反应机理 能量跨度模型 |
|
|