CeO2-MOx(M=La^3+,Ca^2+)改性Pd/γ-Al2O3催化甲烷燃烧性能 |
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作者姓名: | 肖利华 孙鲲鹏 徐贤伦 |
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作者单位: | 1. 浙江工业大学催化研究所,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,杭州,310032 2. 中国科学院兰州化学物理研究所,羰基合成与选择氧化国家重点实验室,兰州,730000 |
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摘 要: | 采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx=(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce-O键的F2g对称伸缩振动强度降低.其中,样品Pd/γ-Al2O3CeO2-CaO在615 cm-1处出现一小峰,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-La2O3在320cm-1处出现的肩峰,都表明固溶体CeO2-MOx的形成使O2-亚晶格结构对称性降低.XPS分析表明,固溶体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中Pd的3d5/2结合能比正常价态的PdO的结合能高出0.5-0.6 eV,形成了一种高度离子化的.与载体具有强相互作用的Pd物种.催化甲烷燃烧实验证明,固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂的低温活性和稳定性均高于未经改性的Pd/γ-Al2O3催化剂和仅用CeO2改性的Pd/γAl2O3催化剂,在空速为50000 h-1时,可使1%CH4-99%空气(体积分数)混合气中甲烷的10%转化温度降至254℃,转化率100%时的转化温度降至340℃.
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关 键 词: | CeO2-MOx固溶体 Pd/γ-Al2O3催化剂 甲烷催化燃烧 Pd/γ-Al2O3 catalyst |
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