摘 要: | 随着全球工业的发展,大量有机污染物排放到水中,已经威胁到人类健康.自1972年Fujishima和Honda发现TiO_2半导体材料可在光照下分解水以来,光催化技术作为一种新型污水处理方法引起广泛重视.近几十年来,光催化已被广泛研究,已成为水体净化领域最有前途的方法之一.TiO_2光催化剂由于具有无毒、耐腐蚀、高稳定和低成本等特点,在光催化领域受到广泛关注,是最具有开发前景的光催化材料之一.然而,TiO_2的禁带较宽,只能吸收仅占太阳光4%的紫外光部分,这严重限制了TiO_2光催化材料对太阳光的有效应用.最新研究结果表明,适量缺陷的存在可以拓展TiO_2对可见光的响应,从而通过提高其对太阳光的利用效率来有效提升TiO_2的光催化活性.因此,研究半导体缺陷与其光催化剂性能的关系,对于提升光催化污染物降解性能具有重要意义.本工作采用水热法和溶胶-凝胶法分别制备了具有氧缺陷的和无缺陷的TiO_2,用于研究氧缺陷对TiO_2光催化活性的影响.所制备的氧缺陷TiO_2纳米材料为浅蓝色,光的吸收波长向可见光区(~420 nm)拓展.拉曼光谱和X射线光电子能谱(XPS)测试均证明溶胶-凝胶法制备的TiO_2中氧空缺位的浓度低于水热合成TiO_2的氧空缺位浓度.光化学测试结果表明,氧缺陷TiO_2在模拟太阳光下的光电流响应增强,这是由于氧缺陷的引入导致能带隙内出现了新的电子态,使得禁带宽度变窄.在光降解亚甲基蓝(MB)的实验中,氧缺陷TiO_2材料表现出更高的光催化活性.根据密度泛函理论(DFT)计算和荧光光谱测试结果,讨论了氧缺陷TiO_2的光催化机理.
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