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1.
ABSTRACTQM(UB3LYP)/MM(AMBER) calculations were performed for the locations of the transition structure (TS) of the oxygen–oxygen (O–O) bond formation in the S4 state of the oxygen-evolving complex (OEC) of photosystem II (PSII). The natural orbital (NO) analysis of the broken-symmetry (BS) solutions was also performed to elucidate the nature of the chemical bonds at TS on the basis of several chemical indices defined by the occupation numbers of NO. The computational results revealed a concerted bond switching (CBS) mechanism for the oxygen–oxygen bond formation coupled with the one-electron transfer (OET) for water oxidation in OEC of PSII. The orbital interaction between the σ-HOMO of the Mn(IV)4–O(5) bond and the π*-LUMO of the Mn(V)1=O(6) bond plays an important role for the concerted O–O bond formation for water oxidation in the CaMn4O6 cluster of OEC of PSII. One electron transfer (OET) from the π-HOMO of the Mn(V)1=O(6) bond to the σ*-LUMO of the Mn(IV)4–O(5) bond occurs for the formation of electron transfer diradical, where the generated anion radical [Mn(IV)4–O(5)]-? part is relaxed to the ?Mn(III)4?…?O(5)- structure and the cation radical [O(6)=Mn(V)1]+ ? part is relaxed to the +O(6)–Mn(IV)1? structure because of the charge-spin separation for the electron-and hole-doped Mn–oxo bonds. Therefore, the local spins are responsible for the one-electron reductions of Mn(IV)4->Mn(III)4 and Mn(V)1->Mn(IV)1. On the other hand, the O(5)- and O(6)+ sites generated undergo the O–O bond formation in the CaMn4O6 cluster. The Ca(II) ion in the cubane- skeleton of the CaMn4O6 cluster assists the above orbital interactions by the lowering of the orbital energy levels of π*-LUMO of Mn(V)1=O(6) and σ*-LUMO of Mn(IV)4–O(5), indicating an important role of its Lewis acidity. Present CBS mechanism for the O–O bond formation coupled with one electron reductions of the high-valent Mn ions is different from the conventional radical coupling (RC) and acid-base (AB) mechanisms for water oxidation in artificial and native photosynthesis systems. The proton-coupled electron transfer (PC-OET) mechanism for the O–O bond formation is also touched in relation to the CBS-OET mechanism. 相似文献
2.
Song LI Guo Mao WANG Zhi Song LIU 《数学学报(英文版)》2005,21(6):1475-1486
The purpose of this paper is to investigate the mean size formula of wavelet packets in Lp for 0 〈 p ≤ ∞. We generalize a mean size formula of wavelet packets given in terms of the p-norm joint spectral radius and we also give some asymptotic formulas for the Lp-norm or quasi-norm on the subdivision trees. All results will be given in the general setting, 相似文献
3.
光突发交换的交换控制策略和光缓存配置 总被引:4,自引:2,他引:2
光突发交换是面向下一代互联网的光交换模式.讨论了异步光突发交换系统的交换控制策略以及相应光缓存的优化配置策略.除了传统预约模式的交换策略,还研究了非预约和改进型预约模式,它们的性能评估由计算机仿真给出.结果表明:在条件相当情况下,改进型预约模式具有最低的丢包率.同时光缓存的配置对上述几类交换控制策略的性能都有很大影响,仿真结果指出:光缓存的粒度对系统性能具有重要影响,所讨论的几类交换模式都存在最佳时延粒度,研究结果对光交换矩阵的设计有指导意义. 相似文献
4.
由于可见光成像系统的聚焦范围有限,因而在成像过程中,除聚焦良好的物体能生成清晰的图像外,该物体前后一定距离外的所有物体都将呈现不同程度的模糊.为了获得场景内所有物体均清晰的图像,在分析了多聚焦图像成像机理的基础上,提出了一种基于小波包变换的融合方法.它是将成像系统先聚焦在一部分对象上,得到其清晰的图像;然后再将其聚焦在另一部分对象上,得到另一清晰的图像;最后把这两幅实验图像加以融合,从而获得场景内所有物体均清晰的图像.实验结果表明,基于小波包变换的融合方法能够将信号的频带进行多层次划分,对高频成分也能进一步地分解,可有效综合多聚焦图像. 相似文献
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6.
Real-time packet traffic is characterized by a strict deadline on the end-to-end time delay and an upper bound on the information loss. Due to the high correlation among consecutive packets, the individual packet loss does not well characterize the performance of real-time packet sessions. An additional measure of packet loss is necessary to adequately assess the quality of each real-time connection. The additional measure considered here is the average number of consecutively lost packets, also called the average packet gap. We derive a closed form for the average packet gap for the multiclassG/G/m/B queueing system in equilibrium and show that it only depends on the loss behavior of two consecutive packets. This result considerably simplifies the monitoring process of real-time packet traffic sessions. If the packet loss process is markovian, the consecutive packet loss has a geometric distribution. 相似文献
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9.
10.
利用溶胶凝胶法在SiO2Si衬底上沉积高取向的V2O5薄膜,在压强低于2Pa,温度高于400℃的条件下,对V2O5薄膜进行真空烘烤,获得了电阻率变化3个数量级以上、弛豫宽度为62℃的VO2多晶薄膜.以X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)图和电阻率转换特性等实验结果为依据,详细分析了溶胶凝胶薄膜在真空烘烤时从V2O5向VO2的转化,它经历了从VnO2n+1(n=2,3,4,6)到VO2的过程.实验证明,根据选择合适的成膜热处理条件和真空烘烤条件是实现溶胶凝胶V2O5结构向VO2结构成功转换的关键
关键词:
溶胶-凝胶法 氧化钒薄膜 VO2膜转换特性 相似文献