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1.
Huayang Zhu Robert J. Kee Jeffrey R. Engel David T. Wickham 《Proceedings of the Combustion Institute》2007,31(2):1965-1972
This paper reports the results of experimental and modeling efforts to characterize partial oxidation of methane to produce synthesis gas (H2 and CO) using metal-substituted hexaaluminate catalysts in short-contact-time reactors. Hexaaluminate catalysts offer excellent high-temperature stability compared to the equivalent metal-based catalysts. The hexaaluminates are synthesized by a metal-exchange process using alumoxane precursors that enable a wide range of metal substitutions. Of all the combinations tested, RhSr-substituted hexaaluminates yielded the best performance. The catalysts are supported on alumina porous-foam structures, which are positioned within a tube furnace to control the operating temperature. Two-stage combinations of RhSr- and Ni-substituted hexaaluminates are shown to improve conversion activity and selectivity compared to a single-catalyst system. 相似文献
2.
微波场中甲烷部分氧化制合成气 Ⅱ.Co/ZrO_2催化剂在微波场中的升温行为及催化活性 总被引:4,自引:0,他引:4
近年来,甲烷部分氧化制合成气(POM)的研究一直十分活跃[1,2].前文报道了用于甲烷部分氧化制合成气的镍基催化剂(Ni/La2O3)在微波场中的升温行为和催化活性[3],发现在达到相同的CH4转化率时,微波活化方式下的催化剂床层温度比常规加热低得多... 相似文献
3.
考察了反应温度、气体空速和进料中CH4:O2比值对Mo2C/Al2O3催化的POM反应制合成气的影响.结果发现较高的温度具有较高的甲烷转化率、CO和H2的选择性;而在较低的温度下,对CO的选择性比对H2的影响更大.反应气体的空速较小时对于甲烷的转化率、CO和H2的选择性是有利的;而在较高的气体空速下,氢气的选择性则更低.进料中CH4:O2比值稍高于2:1时有利于获得高的甲烷转化率、CO和H2的选择性.并且还可以增加催化剂的稳定性.当CH4:O2比值低于2:1时.甲烷转化率、CO和H2选择性随反应的进行急剧下降.而当此比值调整到高于2:1时.转化率和选择件都可以得到恢复。 相似文献
4.
Ni/γ—Al2O3,Ni/MgO,Ni/SiO2催化剂上甲烷与二氧化碳重整反应的研究 总被引:14,自引:2,他引:14
采用XRD,UV-DRS,XPS,TPR,H2-O2滴定和吡啶吸附-红外光谱等技术,研究了负载于具有不同酸碱性的γ-Al2O3,SiO2,Mgo载体上的镍催化剂表面物理化学性质,及其对甲烷与二氧化碳重整制取合成气反应催化活性的影响。结果表明,在上述负载型镍催化剂上,影响重整反应活性和积炭量的主要原因不是催化剂表面酸碱性,而是金属镍在催化剂表面的分散度。 相似文献
5.
6.
Stefan?DiethelmEmail author Joseph?Sfeir Frank?Clemens Jan?Van herle Daniel?Favrat 《Journal of Solid State Electrochemistry》2004,8(9):611-617
Dense planar and tubular oxygen separation membranes of La0.6Ca0.4Fe0.75Co0.25O3– were investigated as reactors for the partial oxidation (POX) of methane to syngas. Their permeation properties were measured in an air/argon
pO2 gradient as a function of temperature. At 900 °C, the oxygen flux through a 1.26-mm-thick membrane was 0.075 mol/cm2·s and through a 0.25-mm-thick tube, 0.24 mol/cm2·s.For the POX measurements, a catalyst was added to the membrane and methane was introduced on the argon side. This resulted in a gradual increase of the oxygen flux with increasing concentration of methane, reaching 2 mol/cm2·s at 900 °C with pure methane. For the planar reactor, the CO selectivity reached 99% and the CH4 conversion 75% at 918 °C with pure methane. For the tubular reactor, the CO selectivity and CH4 conversion were 83 and 99%, respectively, under the same conditions. After 1,400 h of operation in a tubular POX reactor, the membrane was examined revealing phase demixing and local decomposition.Presented at the OSSEP Workshop Ionic and Mixed Conductors: Methods and Processes, Aveiro, Portugal, 10–12 April 2003 相似文献
7.
甲烷部分氧化制合成气是近年来催化界关心的课题之一,文献报导的工作多在常压下进行[1~4].然而天然气和纯氧都有一定压力,且以合成气为原料的后续过程通常都在较高压力下操作,从节能的角度出发,研究加压甲烷部分氧化制合成气具有重要的实际意义[1,2].我们... 相似文献
8.
9.
采用溶胶凝胶法与等体积浸渍相结合制备了一系列以粘土为载体的K-Co-Mo催化剂. 采用XRD、N2等温吸脱附、H26+的还原,但对Mo4+和Co2+的还原没有明显的影响. 催化剂经还原后,在其表面生成了一种更低价态的Moδ+(1<δ<4)物种,被认为是合成醇的活性中心. 与非负载催化剂相比,粘土担载的K-Co-Mo具有更高的合成醇性能. 负载型催化剂具有较高的活性物种分散度,并且其介孔结构在一定程度上延长了合成醇反应中间体的滞留时间,从而促进了低碳醇的生成. 经773 K还原的催化剂具有较高的活性,其原因可为催化剂表面具有较高含量的Moδ+物种. 相似文献
10.
采用共浸渍法制备了不同Ce含量的Ce-Cu-Co/CNTs催化剂,考察了其在合成气制低碳醇反应中的催化性能,借助X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)、N2吸脱附实验(BET)、透射电镜(TEM)和CO程序升温脱附(CO-TPD)对这些催化剂进行了表征.结果表明,当Ce的质量分数为3%时,低碳醇的时空收率和选择性达到最高,分别为696.4 mg?g-1?h-1和59.7%,其中乙醇占总醇的46.8%,适量Ce的添加能提高Cu物种在催化剂上的分散度和催化剂的还原性能,能显著地增加催化剂吸附CO的能力,促进合成醇活性位的形成,进而明显提高催化剂的活性和总醇的选择性.研究表明,将具有高活性和高碳链增长能力的CuCo基催化剂与碳纳米管的限域效应结合,可实现缩窄产物分布、大幅度提高乙醇选择性的目的. 相似文献