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采用约化密度矩阵理论研究了溶液中叶绿素a分子的内转换过程. 内转换时间可以通过模拟实验荧光亏蚀光谱得到. 计算得到的叶绿素a分子在乙酸乙酯、四氢呋喃和二甲基甲酰胺溶剂中的内转换时间分别是141、147和241 fs. 理论分析表明:荧光亏蚀光谱曲线的振荡行为主要是由分子布居在耦合势能面间的振荡引起的. 分析了两个电子态之间非绝热耦合对内转换时间及荧光亏蚀光谱的影响,还讨论了叶绿素a分子与溶液耦合作用对内转换时间的影响. 相似文献
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在本文中,我们将介绍运用第一性原理计算包含非谐效应或势能面锥形交叉情况下内转换速率的最新工作。我们同时计算了包含非谐效应的分子吸收和发射光谱,以检验量子化学方法计算得到势能面的准确性。势能面的锥形交叉对内转换过程的影响是学界广泛关注的焦点。本文将介绍如何在内转换速率计算的过程中考虑势能面锥形交叉的影响,并将之运用于吡嗪分子。本文运用绝热近似理论处理了另外一个重要的无辐射过程,分子的振动驰豫过程,并将这个理论应用于水二聚体和苯胺的振动弛豫速率的计算。 相似文献
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研制了一种用于同位素分离在线穆斯堡尔谱学的平行板雪崩计数器,计数器仅重40g。用它测量由穆斯堡尔共振吸收后放出的内转换电子,采用85%^119Sn同位素增丰的SnO2作为阴极吸收材料,测得的穆斯堡尔谱的信噪比为11,是一种适合在线穆斯堡尔实验的计数器。对该计数器的性能进行了讨论。A Parallel Plate Avalanche Counter (PPAC) with weighted about 40 g was developed for isotope separator on-line Moessbauer Spectroscopy. It detects the internal conversion electrons emitted from the resonance Moessbauer nuclide. The signal-to-noise ratio of the spectra reaches 11 for 85% enriched ^119SnO2 cathode and absorber. It is an effective detector for on-line Moessbauer experiments. The perform ance of the counter was discussed in detail. 相似文献
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利用时间分辨的飞秒光电子影像技术结合时间分辨的质谱技术,研究了2,6-二甲基吡啶分子锥形交叉超快动力学过程. 2,6-二甲基吡啶分子吸收266 nm泵浦光从基态跃迁至S2态(π-π*). 母体离子时间变化曲线包含两个指数函数,一个是时间常数为635 fs的快速组分,另一个是时间常数为4.37 ps的慢速组分. 通过时间分辨光电子影像得到的时间依赖的光电子角度分布和能量分辨的光电子谱分布提供了S2态演变的动力学信息. 简言之,快速组分反映了通 相似文献
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利用时间分辨的飞秒光电子影像技术结合时间分辨的质谱技术, 研究了2-氯吡啶分子激发态的超快过程. 实时观察到了2-氯吡啶分子第二激发态(S2)向第一激发态(S1)高振动能级的的超快内转换过程,该内转换的时间常数为(162±5)fs. 实验结果表明, 通过S2/S0的锥形交叉衰减到基态的衰减通道也是退布居的重要通道, 其时间尺度为(5.5±0.3) ps. 相似文献
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飞秒时间分辨的光电子影像研究氯化苄分子内转换动力学(英文) 总被引:1,自引:0,他引:1
结合时间分辨的飞秒光电子影像(TRPEI)技术和时间分辨的质谱技术,研究了氯化苄(BzCl)分子内转换动力学过程.从光电子影像中获得了光电子动能分布和角度分布.氯化苄分子吸收两个400nm的光子后从基态跃迁到S4态和S2态.获得的母体离子随泵浦-探测时间延迟变化的曲线可以用两个指数函数进行拟合,包括一个时间常数为50fs的快速组分和一个时间常数为910fs的慢速组分.通过分析光电子动能分布随延迟时间的变化,我们认为分子被激发到S4态后在很短的时间内与S2态发生耦合迅速弛豫到S2态,然后再经内转换(IC)弛豫到S1态.最初布居的激发态分子经过内转换弛豫到S1态的时间尺度为50fs.910fs的慢速时间组分反映了分子弛豫到S1态后,经内转换向基态S0的弛豫.光电子角度分布的各向异性参数从零时刻的0.87增加到25fs时的0.94,然后逐渐减小到190fs时刻的0.59的现象,也反映了氯化苄分子从S4态耦合到S2态,然后内转换到S1态的动力学过程. 相似文献
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本研究用Si(Li)漂移探测器测量了~(137)Cs的β衰变能谱和内转电子能谱,对β衰变能谱进行了居里描绘和从内转电子能谱取得了内转换系数.得到β衰变的最大能量为(513.11±1.76)ke V,与参考值误差为0.17%;得到内转换系数K/L=5.712±0.217和M/L=0.264±0.018,与参考值的误差分别为0.92%和1.54%;并确定了~(137)Cs在β和γ衰变中的跃迁级次,给出了~(137)Cs及其衰变子核137Ba各能级的自旋和宇称,绘制出了~(137)Cs的衰变纲图.说明该实验方法是可靠的,可用于实验方面的教学和原子核结构的研究,并为其提供必要的实验数据. 相似文献
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搭建了飞秒时间分辨受激拉曼光谱(FSRS)装置,并用于研究全反式β-胡萝卜素单重电子激发态超快内转换和振动弛豫过程.基于三脉冲“抽运-探测”方案搭建的时间分辨受激拉曼光谱装置同时实现了150fs的时间分辨率和23.7cm-1的光谱分辨率,光谱检测范围为300—4000cm-1.对全反式β-胡萝卜素电子激发态的飞秒时间分辨拉曼光谱研究表明,β-胡萝卜素被激发到S2态后,经由寿命约为0.3ps的中间态SX态实
关键词:
飞秒时间分辨拉曼光谱
β-胡萝卜素
激发态内转换
振动弛豫 相似文献
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酞菁锌分子激发态的超快内转移和振动弛豫 总被引:3,自引:0,他引:3
用飞秒时间分辨荧光亏蚀法研究了四特丁基酞菁(BuPc)、四特丁基酞菁锌(ZnBuPc)和四丙氧基酞菁锌(ZnPrPc)激发态的超快弛豫过程,用波长为398nm的超短脉冲激光激发分子,观察了S2态到S1态的内转换,其特征时间约为30fs。在796nm先于398nm作用于样品分子时,观察到了荧光强度渐变的过程,通过分析认为这一过程反映了S1态的振动弛豫。通过对实验数据的拟合,得到了它们的振动弛豫特征时 相似文献