Mn-Ce-M复合改性无硅残渣炭催化剂的NH3选择性还原NO性能研究

生物质作为极具潜力的可再生能源,其热解制油技术备受关注,副产物残渣炭的高值化利用是当下重要的研究内容之一。脱硅处理不仅可实现硅的资源化利用,同时可以实现炭材料的结构改性。本文开展了残渣炭煮溶脱硅研究,并基于最佳脱硅方式,探究不同金属M（M：Ho、Sb、La、Nd）对无硅残渣炭（FRB）催化剂的脱硝性能的影响规律。结果表明：煅烧预处理结合煮溶脱硅可以脱除99%以上的SiO2,脱硅的同时理化性质显著改善,表现出较大的比表面积（1923 m2/g）、丰富的介/微孔结构以及表面含氧官能团,并促进了催化剂的SCR反应活性（250℃时NOx脱除率可达100%）。此外,Ho改性无硅残渣炭脱硝催化剂具有最好的低温脱硝活性,在200~300℃范围内保持80%以上的脱硝效率。表征结果显示,MnCeHo/FRB催化剂具有较强的表面酸性和氧化还原性,活性组分在载体上均匀分散,且表面化学吸附氧较为丰富。此外,In-situ DRIFTs实验表明MnCe/FRB催化剂表面同时存在E-R和L-H机理,但E-R机理占主要地位。     

NaOH后处理对多级孔Hβ分子筛上木质素催化热解性能的影响

采用碱性条件下"后处理"脱硅的方法,制备了一系列多级孔Hβ分子筛,考察了Na OH浓度对Hβ分子筛上木质素催化热解性能的影响。结果表明,当Na OH浓度小于0.2 mol/L时,碱处理后的多级孔Hβ分子筛的介孔数量增加,木质素热解液体产物的收率随着Na OH浓度提高而显著增加。当Na OH浓度小于0.5 mol/L时,碱处理可以保持多级孔Hβ分子筛的微孔结构基本不被破坏,木质素催化热解具有较好的脱氧效果;产物以芳烃为主,含氧化合物的收率始终小于3%。当Na OH的浓度增加到1 mol/L时,会造成Hβ分子筛过度脱硅,骨架坍塌;由于Hβ分子筛的多级孔结构被破坏,此时不仅木质素热解液体产物的收率降低,而且脱氧效果变差。     

Synthesis of Sila-bridged Titanocenes and Desilytion Reaction

硅桥连双（三甲硅基环戊二烯基）双锂盐与TiCl     

铝酸钠溶液脱硅的研究进展

对硅在铝酸钠溶液中的存在状态,深度脱硅机理和研究进展,碱法生产氧化铝过程中铝酸钠溶液脱硅的重要性以及铝酸钠溶液脱硅的研究方向进行了综述。     

ZSM-22、β和丝光沸石介孔改性对比研究

用碱-酸处理法对ZSM-22 (TON)、β(BEA)和丝光(MOR)型沸石进行介孔改性.研究沸石结构与介孔率、脱硅选择性、介孔生成效率的关系,定量阐述了不同沸石的脱硅反应选择性、改性过程的脱硅选择性及脱硅效率.结果表明,改性沸石具有微孔-介孔结构和介孔尺度分布均一化特性.按沸石结构比较,脱硅反应选择性和改性过程脱硅选择性均满足MOR＜ BEA≤TON,且改性过程脱硅选择性均大于90.6;;与比表面相关的脱硅效率:TON＜MOR＜ BEA.沸石的骨架密度和生成焓绝对值越小、微孔可接近性越好,介孔率和脱硅效率越高.BEA型改性沸石的比表面、比孔容和介孔孔径分别为468.2 m2/g、0.66 cm3/g和5.6nm.     

1,2-双(四甲基环戊二烯基)四甲基二硅烷与六碳基钼的反应

1,2-双(四甲基环戊二烯基)四甲基二硅烷与正丁基锂作用生成(四甲基二硅撑)双(四甲基环戊二烯基负离子盐),后者随即与六碳基钼反应形成1,1'-(四甲基二硅撑)双(四甲基环戊二烯基铝负离子盐)-(Me₂SiSiMe₂)[Me₄CpMo(CO)₃-Li⁺]₂(I),I与冰醋酸作用,随即分别与CCl₄,NBS及I₂反应,生成相应的铝卤化合物(Me₂SiSiMe₂)[Me₄CpMo(CO)₃X]₂[X=Cl(1),Br(2),I(3)].I与CH₃I反应,在钼原子上发生烃基化,得到产物(Me₂SiSiMe₂)[Me₄CpMo(CO)₃Me]₂(4);I与单质I₂直接反应,生成脱硅桥产物Me₄Cp(CO)>₃I(5).经元素分析、IR及¹HNMR表征了化合物1-5的结构。     

新型脱硅剂水合碳铁酸钙合成过程的光谱学研究

亚熔盐溶出一水硬铝石型铝土矿过程中需在高浓介质条件下脱除二氧化硅杂质,研究采用合成水合碳铁酸钙做为脱硅剂;因水合碳铁酸钙合成过程中会有碳酸钙、氢氧化钙、铁酸钙等副产物,故合成条件对水合碳铁酸钙含量及脱硅效果有重要影响。为了探讨反应机理并优化合成参数, 研究采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、电感耦合等离子发射光谱(ICP-AES)分析对合成过程产物进行了物相分析和脱硅实验。FTIR和脱硅过程元素分析表明水合碳铁酸钙在水溶液中为介稳物质,反应温度和反应时间对水合碳铁酸钙的合成具有重要影响,随时间和温度增加水合碳铁酸钙含量先增加后减少;单因素条件下最优的合成条件为, 反应温度30 ℃,反应时间16 h,反应液固比20,搅拌强度500 r·min-1;对最优条件下合成水合碳铁酸钙的物相结构进行了研究,表明水合碳铁酸钙为斜方六面体晶体结构,其中存在结晶水、羟基、Fe—O特征峰。     

硅桥连双(三甲硅基环戊二烯基)钛化合物的合成及脱硅基反应

硅桥连双(三甲硅基环戊二烯基)双锂盐与TiCl₄·2THF反应,生成相应的钛化合物[E(C₅H₃SiMe₃)₂]TiCl₂[E=Me₂SiSiMe₂(3),Me₂SiOSiMe₂(5)],同时还分离到了脱一个三甲硅基的产物[E(C₅H₄)(C₅H₃SiMe₃)]TiCl₂[E=Me₂SiSiMe₂(4),Me₂SiOSiMe₂(6)].其中四甲基二硅氧桥连配体更容易发生这种脱硅基反应.通过元素分析、MS和¹HNMR谱表征了化合物3-6的分子结构.     

具有介孔结构的ZSM-12分子筛的制备、表征及催化性能

采用碱脱硅法制备了具有介孔结构的ZSM-12分子筛,并运用X射线衍射、N2吸附-脱附、固体核磁共振和氨程序升温脱附等方法对碱处理前后的ZSM-12分子筛进行了表征,并考察了碱脱硅改性对分子筛的孔结构、酸性以及催化萘的烷基化反应性能的影响.结果表明,通过改变NaOH溶液的浓度可以在保持ZSM-12分子筛骨架结构的同时,有效地调变介孔的分布,随着碱处理浓度的提高,ZSM-12分子筛的介孔孔容增加,孔径分布范围变宽,产生的二次介孔改善了反应产物的扩散性能,有效地提高了对萘和甲醇烷基化反应的催化性能,萘转化率和2,6-二甲基萘选择性均得到提高.     

普鲁士蓝类似物修饰超轻宏孔陶瓷对Cd~(2+)的吸附性能研究

制备了沸石基超轻宏孔陶瓷,并在其表面生长出具有离子交换功能的新型普鲁士蓝类似物。利用CdCl2为镉源研究了改性陶瓷对镉离子的吸附性能。考察了陶瓷用量、pH值、吸附时间等对吸附性能的影响。实验结果表明,室温下(25℃),经普鲁士蓝类似物修饰的超轻宏孔陶瓷的用量为0.5g,吸附时间为16h,pH=8时对500mL浓度为100mg/L的CdCl2溶液进行吸附,最大吸附量可达66.2mg/g。