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随着全球人为温室气体排放量(主要是甲烷和二氧化碳)的增加,全球变暖的趋势逐渐增加,因此,迫切需要通过各种技术来捕获和利用这些温室气体.甲烷干气重整反应(DRM)可以有效地将甲烷和二氧化碳这两种资源丰富、价格低廉的温室气体转化为高附加值化学品,减少它们向大气排放.尽管DRM工艺的应用具有许多优势,但是反应期间碳沉积和活性组分的烧结是阻碍其工业应用的两个主要原因.这些碳沉积物可能覆盖活性中心或阻塞催化剂的孔道,从而导致催化剂活性降低.镍基催化剂因其价格低廉、初始活性高和资源丰富而得到广泛的应用.但应用于DRM反应的Ni基催化剂在反应中容易烧结和积碳,导致催化剂迅速失活.为解决上述问题,本文从三功能策略角度出发,即SiO2壳层的限域作用和Ni-Ce之间的协同作用以及CeO2的消除积碳作用,采用原位一锅法设计合成了一种限域型Ni-CeO2核壳结构催化剂(Ni-CeO2@SiO2).通过X射线衍射、透射电子显微镜、能量色散X射线光谱、N2吸附/脱附、氢气程序升温还原和脱附、氧气程序升温脱附、拉曼光谱、热重分析和原位漫反射红外傅里叶变换光谱测试对催化剂进行了系统的表征,来揭示催化剂的理化性质和反应机理.催化剂应用于甲烷干气重整反应结果表明,在温度区间为550~800℃时,与传统浸渍法合成的催化剂相比,Ni-CeO2@SiO2催化剂具有更高的活性.高温800℃下的稳定性测试结果显示,传统浸渍法合成的催化剂在反应20 h后就出现了大量的积碳且活性下降明显;而Ni-CeO2@SiO2催化剂在800℃下反应100 h后未检测到积碳,并且催化剂中的Ni纳米颗粒的平均粒径从5.01 nm仅增长到5.77 nm,表现出很好的高温抗积碳和耐烧结性能.值得注意的是,Ni-CeO2@SiO2催化剂在低温600℃(形成碳沉积的最可能温度区域)下反应20h后也未检测到积碳的形成,表现出催化剂良好的低温稳定性和抗积碳性能.这可能归因于对Ni-CeO2@SiO2催化剂的三功能作用,即多孔二氧化硅壳层的限域作用、Ni与CeO2之间强的金属-金属氧化物相互作用以及具有丰富活性氧物种CeO2的消除积碳的作用.通过原位漫反射红外傅里叶变换光谱测试来探究反应机理.结果 表明,DRM反应在Ni-CeO2@SiO2催化剂上遵循L-H机理,添加CeO2可以消除碳沉积并促进CO2活化.该三功能策略为设计其他应用于DRM的高性能催化剂提供了指导,有望加快该工艺的工业化. 相似文献
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螺旋槽端面微间隙高速气流润滑密封特性 总被引:5,自引:5,他引:0
考虑入口气流压力损失和出口阻塞效应,建立了微间隙端面高速气体润滑密封分析数学模型,对螺旋槽端面微间隙高速气流润滑密封特性进行研究.重点分析了不同密封间隙、密封压力和转速等工况条件下,入口压力损失和出口阻塞效应对开启力、泄漏率及气膜刚度等密封特性参数的影响规律.结果表明:高速气体阻塞效应使出口压力高于环境压力,压力损失使入口气膜压力下降,导致泄漏率和气膜刚度明显下降,并使开启力增加.随着密封压力和密封间隙的增加,阻塞效应增强,导致泄漏率和气膜刚度显著降低.密封压力10 MPa时,泄漏率降低可达20%,气膜刚度的下降可达30%以上. 相似文献
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基于气体润滑理论,并通过小扰动法建立了螺旋槽干气密封微扰膜压控制方程,在高速高压条件下获得了气膜动态特性系数;基于动力学相关知识,在考虑转轴轴向振动的情况下,利用气膜轴向动态刚度和阻尼系数分别求解了静环挠性安装、动环挠性安装和两环均挠性安装的干气密封挠性环运动方程.在不同轴向激励振幅、激励频率、挠性环质量、弹簧刚度和辅助密封圈阻尼下分别研究了三种典型结构干气密封动态追随性并进行了对比分析.结果表明:当轴向激励频率较高或挠性环质量较大时,静环挠性安装干气密封在刚受到外界激励时膜厚突变相对严重,动态追随性较差;在轴向激励频率较低且挠性环质量较小时,静环挠性安装干气密封相比动环挠性安装干气密封表现出更好的动态追随性;在三种密封环挠性安装形式中,两环均挠性安装干气密封动态追随性最好,且具有绝对优势. 相似文献
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高压干气密封扭转变形结构因素影响分析 总被引:5,自引:3,他引:2
基于圆环理论以及气体润滑理论,以复杂截面机械密封环为研究对象,建立密封扭转变形无量纲分析模型;提出了干气密封端面膜压引起端面扭转变形的计算方法,并基于该法,采用多因素优化法研究密封环结构和辅助密封圈安放位置等因素对其扭转变形的影响规律,以期使结构影响规律化.结果表明:采用解析法与集中法计算膜压扭转变形是可行的;各结构参数对扭转变形的影响规律及程度不同;扭转角随台阶半径比π2、长度比π3、O型圈位置的长度比π5的增大而增大,随宽度比π4、内径ri的增大而减少;扭转角在π4≤3.5时随长宽比π1的增大而减小,当π43.5时,随π1的增大先增大后减小,在π1=2~3间形成最大值;π1值相比π2值,对扭转角影响不大;相比π1、π2、π3和π4的影响,ri和π5影响较小,相比密封结构,O型圈位置影响较小. 相似文献
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旋转流场中的流体流动比较复杂,特别是在高转速、微尺度工况时,流场中的流体流态及其判断方法缺乏完备的理论模型.选择干气密封作为高速旋转流场的研究对象,以开启力和泄漏量作为宏观特性表征指标参数,选择剪切(周向)、径向及轴向速度分量对速度流场进行介观表述,通过Fluent软件仿真计算大跨距转速(低转速至超高转速)时的宏观、介观指标参数,研究密封性能指标参数与速度场间的内在逻辑关系.结果表明:低速旋转流场中的轴向速度分量较小,可忽略不计,转速升高会促使轴向速度分量持续增大,当转速持续增大并超过某一临界值时,轴向速度分量会出现迅速升高的情形;轴向速度分量的变化情形与微尺度流场(开启力和泄漏量)波动密切相关,是影响旋转流场流态的关键性指标参数,也是引起宏观流场特性变化的主要因素;径向速度分量的变化情形与微尺度流场泄漏量的变化规律基本一致,随着转速的增大,泄漏量的宏观性能反馈要早于开启力波动的出现.基于以上研究,同时根据管道雷诺数、流量因子判定模型及流体力学基本理论,尝试提出了基于三维速度分量的针对旋转流场流态的椭球判定模型. 相似文献
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催化裂化干气直接加工利用是炼厂副产气体综合利用的重要内容。本文选择工艺技术比较成熟的两种加工方案进行技术经济对比,结论是烃化制乙苯方案的经济性能比羰基化制丙醛、丙酸方案差,但从工艺开发成熟程度和市场需求来看,前一方案的发展规模将比后一方案大。 相似文献
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