Nonlinear optical behaviors in a silver nanoparticle array at different wavelengths

The optical nonlinearities of an Ag nanoparticle array are investigated by performing Z-scan measurements at the selected wavelengths (400, 600, 650, and 800 nm). The nonlinear refraction index in the resonant region (around 400 nm) exhibits a significant enhancement by two orders compared with that in the off-resonant region (around 800 nm)), and exhibits an sign alternation of the resonant nonlinear absorption, which results in a negligible nonlinear absorption at a certain excitation intensity. Moreover, a low degree of nonlinear absorption was measured at the edges of the resonant region (600 and 650 nm), which is attributed to the competition of the saturated absorption and the two-photon absorption processes.     

基态7Li2(X1Σ+g)分子的解析势能函数

利用分子反应静力学的原理,导出了7L i2分子X1Σg 态的合理离解极限;使用HF、B3LYP、B3P86、QC ISD和QC ISD(T)方法和D95、D95V、D95V(d,p)、D95V(3df,3pd)、6-311G、6-311G(d)、6-311G(d,p)、6-311G(3df,3pd)基组,对7L i2分子X1Σg 态的平衡几何、谐振频率和离解能进行了优化计算,比较得出QC ISD(T)/6-311G(3df,3pd)为最优方法/基组.在QC ISD(T)/6-311G(3df,3pd)水平下,对7L i2分子X1Σg 态进行了单点能扫描,并用正规方程组拟合出了其解析势能函数.根据拟合出的解析势能函数计算出了X1Σg 态的光谱常数Be=0.656 cm-1,αe=0.006 cm-1和ωeeχ=2.85 cm-1及二阶、三阶和四阶力常数f2=26.159 aJ.nm-2,f3=-533.479 aJ.nm-3和f4=5 688.5 aJ.nm-4.     

中红外组合激光场调控宽带超连续谱的产生

本文对原子在波长为2000nm、脉宽为12.5fs的中红外驱动脉冲和脉宽为1.3fs的紫外控制脉冲叠加形成的组合场中产生的高次谐波进行了研究.通过组合场驱动氦原子得到了谱宽为230eV的超连续谱.利用组合场产生的谐波比单独利用中红外脉冲产生的谐波的强度高了3个量级.对超连续谱进行滤波并调节组合场中两束激光的延迟时间,可以直接产生100as的单个脉冲.我们发现超连续谱的宽度和位置几乎不会因为驱动场和控制场强度的变化而改变,这种性质有利于从实验上获得单个宽谱阿秒脉冲.     

周期量级激光脉冲驱动下非次序双电离的三维经典系综模拟

利用三维经典系综模型研究了周期量级激光脉冲驱动的氩原子非次序双电离,所得结果表明,Ar2+离子的纵向动量分布与载波包络相位有很强的依赖关系,随载波包络相位φ的增加,具有不对称双峰结构的离子纵向动量分布重心从负动量转移到正动量,并且φ每改变π时Ar2+离子的纵向动量呈现相反的分布.在重碰撞过程中核与电子之间的库仑势发生变化后,计算得到的Ar2+离子纵向动量分布随载波包络相位的变化与实验结果定量上一致.     

用CCSD(T)方法计算基态SH和SD的光谱常数(英文)

利用CCSD(T)方法和系列相关一致基cc-pVXZ及aug-cc-pVXZ(X=D,T,Q,5)对SH和SD分子的基态平衡几何,谐振频率和离解能进行了优化计算.利用优选出的CCSD(T)/aug-cc-pV5Z方法对SH和SD的基态进行单点能计算,并将计算结果拟合成了Murrell-Sorbie函数.利用得到的解析势能函数,计算了SH和SD的其余3个光谱常数(ω_ex_e,α_e和B_c),结果表明:除SD的ω_ex_e值外,其余结果均与实验值符合得相当好,但计算得出的ω_ex_e值与推导出的值25.134 cm~(-1)符合得很好.     

PD2自由基基态结构与势能函数

运用CCSD(T)理论,采用aug-cc-pVTZ基组对PD2分子的基态结构进行了优化和频率计算.得到的平衡核间距RPD=0.142 36 nm,键角∠DPD=91.806 9°,离解能De(DP-D)=3.407 0 eV,对称伸缩振动频率v1(a1)=1 709.376 0 cm-1,弯曲振动频率v2(a1)=806.839 9 cm-1和反对称伸缩振动频率v3(b2)=1 718.941 1 cm-1.用多体项展式理论导出基态PD2分子的解析势能函数,该势能表面准确地再现了PD2分子的平衡结构特征.     

少光周期的中红外激光脉冲驱动的Xe原子非次序双电离

利用经典系综模型,系统研究了不同载波包络相位(Carrier-envelop phase, CEP)下少光周期的中红外激光脉冲驱动的Xe原子非次序双电离,并比较了近红外激光脉冲的情况。结果表明,中红外激光脉冲下,随CEP的增加,关联电子沿激光偏振方向的动量谱由分布在第一、二、四象限的弧形结构转变到主要分布在第一、三象限的弧形结构。而近红外激光脉冲下,关联电子动量谱由主要分布在第一、三象限的V型结构转变到主要分布在第一象限的V型结构。反演分析发现,中红外激光脉冲下,NSDI主要以直接碰撞电离机制主导,碰撞时间主要由位于激光场峰值附近的P1峰和位于激光场零点附近的P2峰贡献,P1峰导致关联电子动量谱在第一、二、四象限的弧形结构,P2峰导致关联电子动量谱在第一、三象限的弧形结构。进一步研究发现,对于中红外激光脉冲,根据双电离与碰撞之间的时间延迟进一步把NSDI事件分开,发现即使对于直接碰撞电离机制,不同的时间延迟范围内,电子关联特性仍呈现出不同的行为。     

CF自由基基态的结构与解析势能函数

利用分子反应静力学原理,导出CF自由基分子基态X2∏的合理离解极限;使用CCSD(T)和QCISD(T)方法及cc-pVTZ、aug-cc-pVTZ、D95V(d,p)、6-311G(d)、6-311+G(3df,3pd)基组,对CF自由基基态的平衡核间距、谐振频率和离解能进行了优化计算.用优选出的方法和基组对CF自由基基态进行单点能扫描,并用正规方程组拟合出了M-S函数.由拟合出的解析势能函数计算出的光谱常数与实验值符合得相当好.     

空间非均匀激光场驱动的原子非次序双电离

利用三维经典系综模型,研究空间非均匀激光场驱动的氙原子非次序双电离,并对比了空间均匀激光场的情况.结果显示,波长较短时,空间非均匀激光场与空间均匀激光场的非次序双电离的产率较为相近.随着波长的增大,较高激光强度时空间非均匀激光场下非次序双电离受到越来越明显的抑制.相比于空间均匀激光场,空间非均匀激光场下非次序双电离两电子的末态发射角表现出更强烈的关联特性,特别在较大的激光波长下,两电子的末态发射角几乎全部集中在0°附近,这意味着两电子往往是平行发射到相同方向.此外,波长由近红外增大到中红外时,空间非均匀激光场下非次序双电离的有效再碰撞均由第1个电子的第1次返回主导,而空间均匀激光场下则呈现由第1次返回主导到第2次返回主导的转变.进一步,通过反演分析非次序双电离的经典轨迹,揭示了空间非均匀激光场下关联电子超快动力学过程的更多细节.     

密度泛函方法对BeF分子基态（X^2∑^＋）势能函数的研究

利用原子分子反应静力学的有关原理,推导出了BeF分子的合理离解极限;采用密度泛函理论的B3P86方法,在6-311G,6-311＋＋G,6-311G（3df,3pd）,cc-PVQZ和cc-PVTZ基组下,对BeF分子基态的平衡结构、离解能和谐振频率进行了优化计算,利用B3P86/6-311G（3df,3pd）对BeF分子的基态进行了单点能量扫描,并将扫描结果用正规方程组拟合Murrell-Sorbie势能函数.由拟合得到的势能函数,计算与X^2∑^＋态相应的光谱常数（Be,eα,ωe和eωχe）,其结果与实验符合得较好.