季铵碱水溶液中微波辅助制备纳米ZnO

以四丁基氢氧化铵、四乙基氢氧化铵和四甲基氢氧化铵等季铵碱水溶液为反应体系,Zn(Ac2)和NaOH为原料,微波辅助制备了球状、圆片状、细长薄片状及多脚状等纳米ZnO;对样品进行了XRD和SEM表征,分析了微波辅助下纳米ZnO的可能生长过程.结果表明:季铵阳离子能有效屏蔽晶核;季铵碱浓度越高,OH-浓度越高,或者前驱体Zn(OH)42-浓度越低,则样品粒径越小且越趋于球状.     

载体模板效应对氧化钯的热化学行为及其甲烷燃烧稳定性的影响

通过对PdO活性组分在单斜与四方型氧化锆载体上的热化学性质和催化活性进行比较性的研究显示, 单斜型ZrO₂的表面原子能够满足与PdO的结构适应性匹配条件, 它可以通过界面原子的取向附生作用对表面PdO物种聚集形态进行调控, 从而促进PdO组分在单位载体表面上的分散. 此外, 升降温循环过程的DTG分析还表明, 单斜载体模板在反复的氧化还原循环中逐渐将结晶型PdO加工成取向附生型PdO, 不断改善PdO物种的氧迁移性质, 促进了热还原钯物种在高温区的氧化再生. 这两种载体效应有效地抑制了甲烷燃烧反应在高温区的活性振荡, 增加了燃烧的稳定性与催化剂的反应耐受性. 四方ZrO₂晶相在载体内的掺杂将导致上述的载体效应受到明显抑制.     

高温催化燃烧技术及其核催化剂的研制

高温催化燃烧技术作为一项环境友好的能源利用方式下得到世界各国的广泛重视,催化燃烧器设计与燃烧催华化剂研制领域不断取得新进展。本文通过考察负载型Pd催化剂和烧绿石型复氧化物催化剂的物化学特性与催化反应动力学特征,探讨了改良现有催化剂体系反应性能的有效途径。     

对伞花烃催化选择氧化制备对异丙基苯甲酸

研究了在以冰醋酸为溶剂,以醋酸钴为催化剂条件下,原料配比、温度、压力等工艺条件对对异丙基甲苯氧化性能的影响.实验表明,当反应温度363～368 K,压力1.8～2.6 Mpa,原料与溶剂质量比1:4～1:3时,可得到85%以上的对异丙基甲苯转化率和67.6%对异丙基苯甲酸收率;研究助剂Mn2 、Br-等对该反应氧化性能的影响,发现Co/Mn/Br-三元催化剂明显提高反应的选择性和产率.     

低温高效催化分解过氧化氢的Co-SiO_2催化剂

H2O2常在工业和实验室过程中用作绿色氧化剂,但其残留量需要分解处理,否则会对环境造成一定的污染.采用溶胶凝胶法合成M-SiO2(M=Ni、Zn、Fe、Bi、Cu、Al、Cd、Co)催化剂.考察了催化剂在低温条件下(5~20℃)对H2O2的催化分解性能,结果表明Co-SiO2催化剂对H2O2表现出优异的催化分解作用.当Co质量分数为8.0%时,Co-SiO2催化效果达到最佳.在5~20℃范围内,0.05 g 8.0%Co-SiO2催化剂对H2O2均表现出优异的催化分解性能.5℃下反应40 min时,10 mL 1.0 mol/L H2O2分解率为71.7%,20℃下分解率几乎达到100%.并以XRD对代表性的Co-SiO2催化剂进行表征,结果表明Co在SiO2中可能处于高分散状态.     

多壁碳纳米管的纯化

研究了碳纳米管中各种不同形态的碳相在氢气氛下的甲烷化行为及其在碳纳米管纯化中的应用,研究结果表明,不同稳定性的碳相在氢气氛下的起始甲烷化温度是不一样的,构成碳纳米管主体的六元环的碳,较之类似活性碳的杂形碳以及主要由五元环和七元环构成的碳纳米小颗粒,在氢气氛下是较为稳定的,实验表明,通过控制甲烷化的温度以及尾气的相色谱检测可实现碳纳米管的纯化及纯化进程的实时在线监控。     

预涂布晶种法合成无缺陷A型分子筛膜的研究

采用一种颗粒度约为200nm的胶态A型分子筛为晶种源,对晶种层进行特殊的蒸气处理后,进一步采取原位水热晶化法,在多孔氧化铝载体表面制备出A型分子筛膜。膜分子筛以特殊的孪生聚晶形式生长在一起,可有效地消除晶粒间隙,形成致密的分子筛膜层。晶化反应液的碱度对A型分子筛膜的质量影响很大,低碱度更有利于A型分子筛膜的生长。在对分子筛膜进行高温活化处理过程中产生一些缺陷孔,降低了膜气体分离性能。     

Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的研究(英文)

运用ＴＰＳＲ、ＴＲ－ＦＴＩＲ和化学捕获技术（ＣＨ３Ｉ作捕获剂）,探讨了Ｒｈ／ＳｉＯ２催化剂上的ＰＯＭ反应机理,由此提出热分解氧化机理,认为ＣＨｘ（ｘ＝１～３）和ＣＨｘＯ（ｘ＝１～３）可能是反应物种。     

水滑石型固体碱碱性位的内标CO2-TPD-MS表征

通过共沉淀法制备了一系列不同镁铝比的水滑石样品,依据物相分析与热失重实验结果确认了合成的样品具有水滑石结构。以方解石型CaCO₃为内标,对水滑石样品碱性位的CO₂-TPD定量表征进行校正,并比较了不同实验参数对方法精密度的影响。经过各测试参数的敏感性分析证实,用CaCO₃脱附峰面积校正后,水滑石碱密度测量结果的RSD分别由9.7%、12.3%下降为4.3%、7.3%,而汇总分析的RSD可从29.6％下降至6.6%。CO₂-TPD定量分析精密度明显提高,证实了内标法的优势及其应用于固体碱定量表征的可行性。将内标法所得结果与固体碱催化酯交换反应的性能关联,结果发现,水滑石催化性能受到活性相的碱强度与碱密度双重指标的调控,碱强度和碱密度越大,酯交换催化效率越高。     

甲烷在Ni/TiO2催化剂表面的活化

考察了Ni/TiO2催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性,实验表明,以TiO2为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性,尤其对H2的选择性较高,对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低温反应活性.采用脉冲-质谱在线分析等技术,在无气相氧条件下向Ni/TiO2催化剂脉冲CH4,发现甲烷在催化剂表面的活化（转化）及其氧化产物的选择性与金属催化剂表面氧的浓度密切相关.CH4与Ni/TiO2催化剂作用过程中存在明显的氢溢流和氧溢流现象,可能是这种溢流效应使得Ni/TiO2催化剂具有良好的反应活性和抗积碳性能.