用水量对转炉炼钢烟气净化效果的影响(摘要)

氧气顶吹转炉烟气由炉气和炉尘组成。烟气不能直接排放,必须采用积极有效的净化和回收措施,防止污染,保护环境,化害为利,回收能源和资源,为国家创造经济效益和社会效益。 我国目前普遍采用未燃全湿法回收流程,以文丘里洗涤器作为主要净化设备。用水量对转炉烟气湿法净化是一个重要的技术经济指标。以昆明地区某钢厂15T转炉为例,其未然全湿法净化流程为:     

MnOx-CeO2催化剂的氯苯氧化性能及反应机理

研究了Mn/Ce摩尔比、反应温度、氧气和水对MnO_x-CeO₂催化剂催化氯苯氧化性能(活性、选择性和稳定性)的影响,并分析了其理化性能、作用过程和反应机理.结果表明,在含H₂O_gas和O₂(体积分数均为5%)条件下,Mn₂Ce₁O_x在100,200和300℃下分别取得了80.6%,86.8%和97.5%的氯苯转化率;反应温度和氧气含量的增加及水的存在均有利于提高催化活性和反应稳定性;MnO_x和CeO₂复合提高了比表面积(128.61 m²/g)、降低了孔径(6.17 nm)且增强了表面酸性(中酸和强酸位点)和氧化还原能力,价态电子交互循环过程(Ce⁴⁺/Ce³⁺←→—Mn⁴⁺/Mn³⁺/Mn²⁺)和氧循环作用(吸附氧←→—晶格氧)是催化反应...     

纳米棒插接多级孔ZSM-11分子筛形貌影响因素研究

采用先低温后高温的两段晶化方法在含有四丁基溴化铵的单一模板体系中合成具有插接形貌的ZSM-11分子筛。分别从硅源、铝源、硅铝比、碱源和模板剂的种类对插接形貌形成的影响因素进行分析。结果表明:硅源、铝源以及碱源的种类主要是通过影响解聚-聚合的速率来影响体系的成核以及晶体生长的速率,从而对结晶动力学以及最终产品的晶粒尺寸产生影响,并不会对插接形貌产生大的影响;与固体硅源(硅胶小球)相比,使用液体硅源(硅溶胶和水玻璃)能够在较短时间内得到尺寸较小的分子筛产品;与无机铝源相比,采用异丙醇铝较易在短时间内获得小晶粒产品;与Li+和Na+相比,含有K+的体系中产品分子筛尺寸较大;模板剂的种类直接影响到最终结晶产物的形貌特征,四丁基铵离子的存在是这种插接形貌形成的必要条件。随着合成体系含铝量的减小,插接形貌变得不再明显,铝的存在是这种插接形貌形成的必不可少的影响因素之一。     

大容量燃煤电站锅炉水溶性离子排放特征

为了控制大气污染,研究了大容量燃煤锅炉对大气环境中水溶性离子排放特性。以采用四角切圆和旋流对冲燃烧方式的大容量电站燃煤锅炉各一台为研究对象,通过现场采集锅炉产生的可吸入颗粒物,对其进行化学分析。结果表明,采用旋流对冲燃烧方式的锅炉排放的水溶性离子浓度均高于采用四角切圆燃烧方式的锅炉。采用这两种燃烧方式的电站锅炉排放的水溶性离子均为细模态占优状态,其中旋流对冲燃烧方式排放的水溶性离子在细模态上所占份额最高可达82%。C a2 和SO42-是主要的水溶性离子,对旋流燃烧锅炉,分别占水溶性离子质量总和的38%和30%;对四角切圆燃烧锅炉,分别占水溶性离子质量总和的49%和35%。     

新型多孔三聚氰胺负载MnCe用于高选择性电催化CO2产甲酸

本研究提出了一种尚未见报道的CO₂还原电催化剂及其构造,由MnCe作为活性位点,三聚氰胺泡沫(MS)作为载体前驱体的新型电极材料——MnCe-CMS(碳化MS)和MnCe-GOMS(氧化石墨烯活化MS),用于电催化CO₂还原研究.结果发现, MnCe-MS具有较宽的电位范围(-0.2～-3 V vs. RHE)及较好的产甲酸能力.对比以常用的碳布(CC)为载体的MnCe-CC,MnCe-CMS和MnCe-GOMS的甲酸生成速率分别提高到2.3、2.8倍,法拉第效率分别提高到2.3、2.5倍(MnCe-CC的最佳电位-0.4 V条件下),并且MnCe-GOMS在-0.6 V表现出最佳甲酸法拉第效率(75.72%).这归因于MS材料丰富的孔隙结构、较大的电化学表面积、易形成碳缺陷的特点,分析表明GO的掺入可以进一步增大这些优势;此外,在Mn、Ce共同作用下,有效促进电子传输、抑制析氢竞争反应、形成氧空位,有利于CO₂的吸附、活化与转化,从而促进甲酸生成.     

改性活性炭催化水解羰基硫

采用浸渍法制备锰金属氧化物改性活性炭催化剂,从反应温度、空速、水汽含量、羰基硫(COS)质量浓度和稳定性等方面考察催化剂脱硫性能.实验结果表明,该催化剂在温度为40～70℃,空速为1000-2 500 h-1,相对湿度为2.40%-6.20%,COS质量浓度为0.9～2.5 g/m3下具有较高的脱硫精度;该催化剂适用于黄磷尾气中微量COS的脱除,催化剂中毒的机理可能是COS在脱除过程中氧化生成的硫酸盐毒化了表面碱性羟基活性位.     

磷化氢在改性活性炭纤维上的吸附等温过程

为净化密闭电石炉尾气,采用浸渍法制备CoCl2改性活性炭纤维(ACF)吸附剂,通过容积法测试浸渍液浓度对PH3饱和吸附量的影响,研究不同温度下PH3气体在改性ACF上的等温吸附行为。研究结果表明:浸渍液浓度最佳值为0.2mol/L,此改性ACF对PH3的饱和吸附量为19.674mg/g;PH3在CoCl2改性ACF上的吸附量随温度升高而迅速降低,在298,313和328K时PH3的饱和吸附量分别为19.674,13.537和11.087mg/g;Freundlich吸附等温方程较好地模拟了PH3在改性ACF上的等温吸附;PH3气体在改性ACF上的等量吸附热随吸附量的增大而减小,表明改性ACF吸附剂表面能量的不均匀性;吸附热在16～24kJ/mol范围内,过程为物理吸附,有利于密闭电石炉尾气的净化。     

球形表面富锰MnxCo3−xO4−ƞ尖晶石型催化剂选择性催化还原NOx研究

采用共沉淀法制备了高比表面积的Mn_xCo_3−xO₄球形催化剂,研究了NH₃选择性催化还原NO_x性能。Mn-Co金属氧化物具有尖晶石结构,随着Co含量的增加,晶体结构由四方相转变为立方相。高浓度的表面活性氧物种和变价元素的强有效电子转移(Co³⁺ + Mn³⁺ ↔ Co²⁺ + Mn⁴⁺)有利于提高Mn_xCo_3−xO₄ (x = 1.0、1.5、2.0)尖晶型石催化剂的氧化还原能力,催化剂表面的Mn富集作用形成了氧缺陷结构和丰富的表面活性位点,进一步促进SCR脱硝反应,呈现出优异的催化性能。Co_tet(CoMn)_octO₄晶体结构中,Mn离子(Mn³⁺和Mn⁴⁺,以三价锰为主)和部分Co离子被配置到八面体中心,这些物种作为活性位点存在着较强的电子转移交互作用,该构型对促进低温脱硝活性和保护活性位点耐受SO₂毒害具有重要的意义。Mn-Co尖晶石表面的NH₃-SCR脱硝反应过程主要遵循Eley-Rideal反应机理,即吸附态NH₃与气态NO (或NO₂)的反应路径。随着反应温度的增加,反应生成的NH₄NO₃中间体很可能转化为NH₄NO₂物种,进而分解为N₂,提高了催化剂的氮气选择性。     

燃煤烟气在13X分子筛上的吸附行为与热力学分析

采用静态容积法测定SO2,NO,CO2,N2和O2在13X分子筛上的吸附等温线,通过Langmuir,Sips和Toth等温方程进行拟合。研究结果表明:Sips具有较好的拟合效果。在烟气温度为75℃下,SO2,NO,CO2,N2和O2的饱和吸附量分别为:65,49,869,154和105μmol/g。由等量吸附热的计算表明:吸附热均随吸附量的升高而增大,SO2,NO,CO2,N2和O2的最大吸附热分别为:-9.35,-12.93,-31.96,-29.38和-25.09 kJ/mol。运用负载比关联模型预测5种气体的竞争吸附行为发现:多组分竞争吸附导致SO2,NO和CO2吸附量降为单组分气体吸附量的一半。在常压吸附真空解吸下可实现SO2,NO和CO2富集的体积分数为8.3%,2.9%和51.0%。